基于Meta分析的中国内陆水体沉积物产甲烷潜势驱动因子识别
doi: 10.18307/2025.0601
汪万府1 , 刘流1 , 范雨春1 , 刘少达2 , 马健荣3 , 黄丝傲1 , 陈光杰1
1. 云南师范大学地理学部,云南省高原地理过程与环境变化重点实验室,昆明 650500
2. 北京师范大学环境学院,水环境模拟国家重点实验室,北京 100875
3. 中国科学院重庆绿色智能技术研究院,重庆 400714
基金项目: 云南省科技厅基础研究计划面上项目(202401AT070132)、国家自然科学基金项目(42207089, 42311530334)、云南省西南联合研究生院科技专项(202302AP370001)、云南省科技厅社会发展重大专项(202203AC100002)和云南省科技厅异龙湖高原浅水湖泊云南省野外科学观测研究站项目(202305AM070002)联合资助
Identification of potential driving factors for sediment methanogenesis in Chinese inland waters based on Meta-analysis
Wang Wanfu1 , Liu Liu1 , Fan Yuchun1 , Liu Shaoda2 , Ma Jianrong3 , Huang Si'ao1 , Chen Guangjie1
1. Yunnan Key Laboratory of Plateau Geographical Processes and Environmental Changes, Faculty of Geography, Yunnan Normal University, Kunming 650500 , P.R.China
2. State Key Laboratory of Water Environment Simulation, School of Environment, Beijing Normal University, Beijing 100875 , P.R.China
3. Chongqing Institute of Green and Intelligent Technology, Chinese Academy of Sciences, Chongqing 400714 , P.R.China
摘要
内陆水体是大气中温室气体甲烷的一个重要自然来源。沉积物在厌氧条件下的产甲烷潜势是决定水体甲烷排放规模的一个关键指标。然而,截至目前尚缺乏针对内陆水体沉积物产甲烷潜势的跨系统比较研究,对其驱动因子的认识尚不清晰。本研究收集了我国内陆水体(包括水库、湖泊、河流和湿地)的沉积物产甲烷潜势数据,结合部分未发表自有数据(共210条数据),探索了4种不同水体沉积物产甲烷潜势的时空分布,并识别了其关键水环境驱动因子。研究发现,沉积物产甲烷潜势季节性明显,呈现雨季显著大于旱季态势(约3.5倍);拦河筑坝会导致沉积物的产甲烷潜势增加十倍以上,水库、湖泊沉积物产甲烷潜势显著大于河流或湿地。相关分析表明,人类活动引起的水体富营养化对沉积物产甲烷潜势驱动作用显著,水温、水深、沉积物有机质含量均对沉积物产甲烷潜势有显著促进作用,而水体盐度对沉积物产甲烷潜势存在显著抑制作用。本研究表明,在全球气候变化背景下,预测未来内陆水体的碳排放,除了全球升温这一自然过程,一些强人类活动干扰(如拦河筑坝、水体富营养化等过程)也必须给予充分考虑。
Abstract
Inland waters are an important natural source of methane to the atmosphere, a potent greenhouse gas. The potential of sediment methane production (PMP) under anaerobic conditions is a key indicator for the level of atmospheric emissions of methane. However, there is a lack of cross-system studies on the sediment PMP in inland waters, the underlying driving mechanisms are still unclear. In this study, we collected data on PMP in inland waters in China including reservoirs, lakes, rivers and wetlands. Combined with some unpublished data (a total of 210 data points), the temporal and spatial distribution of sediment PMP in several different systems was explored, and the drivers of the sediment PMP were identified. We found that PMP was seasonally variable, showing a trend of being significantly greater in the rainy season than in the dry season (about 3.5 times); damming caused a significant increase in PMP by more than ten times, and sediment PMP in reservoirs and lakes was significantly greater than that of rivers or wetlands. Correlation analysis showed that eutrophication caused by human activities had a significant driving effect on sediment PMP. Water temperature, water depth and sediment organic matter content had a significant positive stimulating effect on sediment PMP, while salinity had a significant inhibitory effect. In the context of global climate change, in order to make good future projections of carbon emissions from inland waters, human disturbances such as damming and eutrophication must be well incorporated, in addition to the natural process of global warming.
内陆水体包含水库、河流、湖泊、湿地等,是全球甲烷排放的重要自然排放源,对全球气候变化的贡献不可忽略[1]。尽管最新研究论证了有氧条件下产甲烷过程对甲烷排放的贡献[2-3],但这些内陆水生态系统中所排放的甲烷,仍有相当大一部分是厌氧条件下沉积物有机质矿化分解的终端产物[4]。目前基于水—气界面甲烷排放观测数据的Meta分析,由于无法考虑影响甲烷排放的一些关键过程,其外推结果往往存在较大不确定性[1],这也限制了基于Meta分析对未来排放进行预测的应用。
甲烷排放通量的直接观测面临诸多挑战,其中一个重要原因是通量的高度时空异质性。沉积物所产甲烷通过多种途径被释放到大气中,其中最主要的两种途径为扩散和冒泡[4]。甲烷通过水—气界面扩散排放前,相当大比例会在氧跃层被氧化[5-6],水柱中剩余溶存甲烷受水—气界面物理过程调控[7]呈现明显的时空异质性[8],导致其观测结果具有较大不确定性[9]。相较于水—气界面分子扩散,冒泡是沉积物中甲烷向水体—大气界面传输的一种高效排放途径[10-11]。然而,高度时空异质性仍是准确预测甲烷冒泡通量的一大挑战[12-16]。相较于物理作用驱动下甲烷通量在水—气界面呈现的高度时空异质性,水体有机质的埋藏能够整合时空异质性信号,受风生流等外力的直接影响相对较小,因此,沉积物的产甲烷潜势可作为评估水体甲烷排放潜力的一个关键指标。
沉积物产甲烷潜势对水体底部温度和氧化还原条件的敏感性已得到较为充分的认识。温度上升会刺激沉积物产甲烷,使得水—气界面甲烷排放通量大幅上升[17]。研究还发现[18],升温会促进沉积物中甲烷气泡的生长和排放,当水温超过10℃后甲烷冒泡开始占据主导地位。因此,尽管在升温作用刺激下甲烷的氧化会部分抵消甲烷生成,但总体来看,升温对甲烷的净产生潜势呈现显著正向驱动作用[19]。不仅如此,气候变暖导致深层水体底部溶解氧浓度下降,还会进一步刺激沉积物产甲烷[20]。除了气候变暖这一自然驱动过程,研究还指出人类活动影响下水库和湖泊的营养状态也能很好地预测甲烷排放水平[21-22],富营养水体的甲烷排放水平通常较高。基于以上认识,本研究收集了不同类型水体的沉积物产甲烷潜势数据,在分析比较沉积物产甲烷潜势时空分布格局的基础上,试图验证人类活动对沉积物产甲烷潜势是否起主导作用,从而为制定有效的碳减排措施提供科学支撑。
1 研究方法
1.1 数据来源
本研究划定研究区域为中国,通过CNKI(中国知网数据库)和Web of Science检索文献,检索关键词为“沉积物甲烷”“水库甲烷”“河流甲烷”“湖泊甲烷”“湿地甲烷”“sediment methane production”“sediment methanogenesis”,共检索到文献3823篇,筛选到已有发表关于中国内陆水体水库、河流、湖泊、湿地沉积物产甲烷潜势的文献共计38篇。通过Get Data Graph Digitizer 2.24软件提取论文中沉积物产甲烷潜势(PMP,mg/(kg·d)),并摘录了水体总磷(TP)、总氮(TN)、叶绿素a(Chl.a)、溶解氧(DO)、电导率(SPC)、水温(WT)、pH、氨氮(NH3-N)、硝态氮(NO-3-N)、亚硝态氮(NO-2-N)等水环境参数;沉积物固态总有机碳(TOC),以及沉积物孔隙水溶解态总氮(TDN)、TP、NH3-N、NO-3-N、NO-2-N、溶解性有机碳(DOC)等参照。在百度地图上获得采样点地理位置,根据季风气候区划分4—10月为雨季,11月—次年3月为旱季。
1.2 研究区域
本研究共收集40个水库[1423-26](67个样点)、10条河流[27-35](33个样点)、28个湖泊[36-48](67个样点)、35个湿地[49-59](43个样点),包含少量未公开发表的自有数据。本文所涉及的湿地为介于陆地生态系统与水生态系统之间的过渡生态系统,即陆地与水域的交汇处,水位接近或处于地表面,或有浅层积水,周期性出现以水生植物为优势种的植物群落。湿地包含天然河流湿地、湖泊湿地、海岸湿地,不包括人工湿地(如水库、塘坝、稻田、水产养殖场等)。文中所有的河流、水库按照松辽流域(LHR)、海河淮河流域(HAIR)、黄河流域(HUR)、长江流域(CJ)、珠江流域(ZJ)、西南诸河(SWR)、西北内陆河流域(LFR)七大片区进行分类;湖泊、湿地按照青藏高原湖区(QTi)、东北湖区(NE)、蒙新湖区(MX)、东部湖区(Ea)和云贵湖区(YG)归类(图1)。
1研究区采样点分布:(a)4种水体所有采样点的空间分布;(b)中国五大湖区的空间分布;(c)中国七大主要流域的空间分布
Fig.1Location of study sites: (a) the spatial distribution of all sampling sites in 4 inland waters; (b) the spatial distribution of the five lake districts in China; (c) the spatial distribution of the seven watersheds in China
1.3 数据筛选与均一化处理
所有沉积物培养实验需在厌氧条件下进行。目前所收集文献中沉积物产甲烷培养方法分为两类:1)原性状沉积物直接厌氧培养;2)沉积物加水混合后培养。由于第2种方法改变沉积物的原含水率,本研究根据文献中的沉积物/水混合比例对沉积物产甲烷潜势进行修正,将产甲烷潜势按原沉积物含水率进行换算。处理后,沉积物产甲烷潜势数据单位统一为mg/(kg·d)。由于收集到的文献中沉积物培养温度不一致,为比较不同空间上的沉积物产甲烷潜势,根据Aben等[18]提供的温度校正公式,标准化为20℃来统一处理,在沉积物产甲烷潜势与环境因子的分析中则采用原位温度。为探究海拔对湖泊、水库水温的影响,本研究获取了19个湖库的多年平均水温数据。本研究中产甲烷潜势的分析对象为表层沉积物,分层培养的沉积物取0~15 cm深度的产甲烷潜势平均值,采用原位温度校正后的沉积物产甲烷潜势与水质和沉积物环境因素进行相关性分析,温度校正公式[18]为:
PMP原位 =PMP20×1.12(a-20)
(1)
式中,PMP20为20℃培养温度下的产甲烷潜势,a为原位温度。通过文献收集不同水体沉积物的含水率计算平均值,不同水体的含水率分别为:水库(61.88%)、河流(50.84%)、湖泊(87.07%)、湿地(49.00%),湿重产甲烷潜势分别乘以2.62、2.03、7.69、1.96得到干重沉积物产甲烷潜势,已有含水率的论文用实测含水率计算,无含水率的论文采用平均含水率计算。
为评估湖泊和水库的富营养化状况,选取水体TN、TP、透明度(SD)、Chl.a这四项评价指标,根据以下公式计算综合营养状态指数(TSI(Σ))[60]
TSI(Σ)=0.219TSI(TN)+0.230TSI(TP)+0.225TSI(SD)+0.326TSI( Chl. a)
(2)
TSI(TN)=10×(5.453+1.694ln(TN))
(3)
TSI(TP)=10×(9.436+1.624ln(TP))
(4)
TSI(SD)=10×(5.118-1.94ln(SD))
(5)
TSI( Chl. a)=10×(2.5+1.086ln( Chl. a))
(6)
根据TSI(Σ)值,所有采样水体被分为3种营养状态[61]:贫营养(TSI(Σ)<30)、中营养(30≤TSI(Σ)≤50)和富营养(TSI(Σ)>50)。
为探究水体盐度与沉积物产甲烷潜势的关系,运用联合国教科文组织1983年盐度计算公式[62]和Hill等1986年盐度计算方法[63](采用James Douglass 学位论文提供的Excel计算表格(DouglassCondSalConversionHilletal1986.xlsx)),将水体电导率换算成盐度,该方法适用的盐度范围为0~42 PSU,温度范围为-2~40℃。
1.4 统计分析
原始数据在Microsoft Excel 2021中进行预计算和处理,对所有数据单位进行标准化,使用Grapher 18和ArcGIS 10.8.1进行数据绘图,使用R Studio进行统计分析。相关分析使用Pearson相关分析法,P<0.05、P<0.01、P<0.001分别表明在95%、99%、99.9%置信水平上显著相关。
2 结果
2.1 内陆水体沉积物产甲烷潜势的时空分布特征
四类水体的PMP20分布范围均较为离散(图2表1),水库为4.29×10-4~37.20 mg/(kg·d),其中三峡水库沉积物PMP20最大值为30.42 mg/(kg·d),最低值为4.29×10-4 mg/(kg·d),两者相差5个数量级,说明同一水库沉积物PMP20具有极大的库内空间变异性。湖泊和湿地沉积物PMP20分布范围分别为3.07×10-5~56.89、1.46×10-5~24.50 mg/(kg·d),呈现与水库类似的高度空间异质性。相比之下,河流沉积物PMP20分布范围为3.08×10-4~1.91 mg/(kg·d),空间异质性远小于其他三类水体。
2四类内陆水体沉积物产甲烷潜势(PMP20)的空间分布特征
Fig.2The spatial patterns of sediment potential methane production at 20℃ (PMP20) in four inland waters
1四类内陆水体沉积物PMP20的统计学特征
Tab.1The statistical features of PMP20 from the four inland waters
结合图2沉积物PMP20呈现出的较大空间分布差异,对纬度、水温、海拔这3个关键驱动因子进行分析。相关分析表明,纬度梯度(23°~43°N)对四类水体沉积物的PMP20影响不显著(P>0.05);而海拔梯度(3~4720 m)解释了72%的水温变化(R2=0.72,P<0.001),即海拔越高,水温越低;海拔梯度解释了41%的原位沉积物产甲烷潜势变化(R2=0.41,P<0.001)(图3)。
3年平均水温对海拔的响应(n=19)(a);校正到原位温度后的沉积物产甲烷潜势(log10(PMP原位))对海拔(n=162)的响应(b)
Fig.3The response of water temperature to altitude (a) ; temperature-corrected sediment potential methane production (log10 (PMPin-situ) ) to altitude (b)
针对四类水体的系统差异分析(图4a)表明,整体来看水库、湖泊沉积物的PMP20((4.26±8.57)、(5.69±11.51)mg/(kg·d))显著(P<0.01)高于河流((0.41±0.56)mg/(kg·d))和湿地((4.10±7.78)mg/(kg·d)),由于湿地收集数据样本有限,导致湿地沉积物PMP20相对水库、湖泊偏低。水库与湖泊间沉积物PMP20的差异不显著(P>0.05);河流与湿地间沉积物PMP20的差异也不显著(P>0.05)。值得注意的是,鉴于数据符合log正态分布,因此中值更能反映一类水体沉积物PMP的平均水平。表1也同时给出了四类水体沉积物PMP20的中值,呈现出:水库(0.60 mg/(kg·d))>湖泊(0.36 mg/(kg·d))>河流(0.10 mg/(kg·d))>湿地(0.08 mg/(kg·d))。与方差分析结果基本一致,且更凸显水库、湖泊是沉积物产甲烷的热点区域。这与水库(作为受人类强干扰的典型水体)对泥沙及营养物质的拦截富集作用,以及许多湖泊的富营养化趋势相符。对19个湖库点位的水体沉积物PMP20的雨季、旱季数据对比分析(图4b)表明,水文情势对沉积物PMP20存在影响,雨季PMP20((0.88±0.61)mg/(kg·d))显著高于旱季((0.23±0.21)mg/(kg·d))(P<0.01)。
4四类内陆水体沉积物PMP20的系统间差异(a)和季节差异(b)
Fig.4The systematic differences of PMP20 in four inland waters (a) and season differences (b)
2.2 影响沉积物PMP20的主要理化指标分析
内陆水体的TN(P<0.05)、pH(P<0.05)与沉积物PMP20呈显著相关,其他相关水环境因子(DO、SPC、Chl.a、TP、NH3-N、NO-3-N、NO-2-N、DOC、COD)没有表现出显著相关性(P>0.05,图5a)。沉积物孔隙水TN、TP是PMP20的主要驱动因子(P<0.001),其他参数(DOC、NH3-N、NO-3-N、NO-2-N)不具有显著相关性(图5b)。
5沉积物产甲烷潜势(PMP20)与表层水体(a)和沉积物孔隙水(b)主要理化指标之间的相关关系矩阵 (*P<0.05,**P<0.01,***P<0.001))
Fig.5The correlation matrix of PMP20 and main physiochemical properties in water column (a) and sediment porewater (b)
尽管上述相关分析表明沉积物孔隙水氮磷浓度与PMP20呈显著相关,但由于本数据集收集到的沉积物氮磷数据样本有限,不足以支撑有意义的统计分析,因此未进一步进行回归分析。在湖库TSI(Σ)指数与PMP20回归分析中(图6a),TSI(Σ)指数与湖库沉积物PMP20呈指数关系(n=12,P<0.05),TSI(Σ)指数解释了49%的沉积物产甲烷潜势变化,湖泊的数据点虽少于水库,但其趋势与水库基本一致。湖库水深显著正向驱动沉积物PMP20n=44,P<0.01),但解释度较低(22%;图6b),表明随着湖库水深的增加,沉积物产甲烷潜势增加。由于湖泊数据的稀缺,这里仅针对水库沉积物有机质(OC)含量进行分析,其分布范围为(46.04±28.19)g/kg,83%的水库OC含量低于70 g/kg。OC含量显著正向驱动沉积物PMP20n=95,P<0.001),解释了28%的沉积物产甲烷潜势变化(图6c)。函数回归分析(图6d)还表明,水体盐度对沉积物PMP20有显著抑制作用(n=32,P<0.01,R2=0.40),即随着盐度增大,沉积物产甲烷潜势降低。
2.3 沉积物PMP20沿深度分布特征
除河流外(无相关深度分布数据),其他三类内陆水体沉积物PMP20均呈现表层高于中低深度的总体分布特征,而湖泊中沿沉积物深度PMP20向表层富集的趋势更为明显。比较三大流域水库沉积物PMP20的垂向分布(图7a)发现,澜沧江水库干流 PMP20(0.68~26.37 mg/(kg·d))与富营养的三峡水库支流库湾PMP20(17.96~30.42 mg/(kg·d))处于同一水平,远高于长江干流水库(<0.10 mg/(kg·d))和黄河干流水库(<2.00×10-3 mg/(kg·d)),后者与前者相差3~5个数量级。总体来说,湖泊沉积物的PMP20在表层10 cm以内更活跃。高海拔(>3800 m)的西藏班公错、云南高山湖沉积物PMP20均高于云南中等海拔湖泊抚仙湖和昆明浅水湖,而PMP20最低值出现在山东东平湖,比最高值的云南高山湖低2个数量级。湿地沉积物PMP20沿深度分布数据相对稀缺,仅有杭州湾湿地一例。杭州湾湿地沉积物PMP20尽管在表层10 cm以内略大于深层,但PMP20在表层沉积物的活跃程度相对深层并不明显,总体呈现与澜沧江、黄河干流水库沉积物PMP20类似的分布模式。
6沉积物产甲烷潜势(PMP20)与TSI(Σ)(a)、水深(b)、有机质含量(c)和盐度(d)的回归分析
Fig.6The regression between PMP20 and TSI (Σ) (a) , water depth (b) , OC (c) and salinity (d)
3 讨论
3.1 水体沉积物产甲烷潜势系统性差异的驱动因子分析
基于本数据集的再分析(图4a)发现,水库、湖泊沉积物产甲烷潜势显著高于河流和湿地这两类水体,沉积物产甲烷潜势与OC含量的回归分析(图6c)也支持这一发现,即有机碳埋藏促进沉积物甲烷产生潜势。河流筑坝后,沉积物在坝前淤积,导致库区沉积物产甲烷潜势远高于河流,成为甲烷产生和排放的热点区域[12]。统计中值(表1)显示,水库的PMP20高于湖泊,这与全球水库、湖泊的有机碳埋藏速率统计趋势[64]一致。Mendonça等[64]发现,全球水库有机碳埋藏速率平均比湖泊高1个数量级。水库相对较高的沉积速率是导致这一系统性差异的主要原因之一,相比湖泊毫米级的年均沉积速率[65-66],水库的年均沉积速率通常至少在厘米级以上[12]。已有研究均表明富营养化会刺激湖库甲烷排放[21-22],本研究相关分析结果(图6a)支持这一观点。
水深作为驱动水库和湖泊甲烷排放的重要因子,其作用机制既有共性也存在差异,其中关键机制之一是通过影响甲烷冒泡通量来调控排放水平。这是因为沉积物中甲烷气泡生成的一个先决条件是孔隙水溶存甲烷浓度过饱和[67],而水深增加引起的静水压强增加会提高孔隙水溶存甲烷的饱和浓度临界值,从而抑制沉积物甲烷气泡的生长水平。水深究竟如何影响湖库沉积物甲烷产生潜势目前尚未有结论。本研究(图6b)发现,湖库沉积物PMP20均随水深增加而增加,但其驱动作用较弱(R2=0.22)。这与刘流等[14]在澜沧江上游水库以及Maeck等[12]在德国的小型梯级水库甲烷气泡排放通量的趋势一致,两个研究均发现在坝前水深更大的水域甲烷的排放通量更高,这可能是因为受流速减缓影响,泥沙在坝前淤积。大水深对应更弱的水动力条件,而相应的沉积物更细、有机质含量更高,进而促进沉积物甲烷的生成。在湖泊中,水深正向驱动沉积物PMP20的一个重要机制在于水深对有机碳埋藏效率的影响。这是因为湖泊深水区相较于湖滨带更易出现底层水体厌氧,从而导致有机碳埋藏增加[68]。另外,相较于湖滨带沉积物有机质来源多为流域输入,深水区沉积物有机碳多来自浮游植物,更容易被产甲烷菌分解利用[69]
7水库(a)、湖泊(b)、湿地(c)3种水体沉积物产甲烷潜势(PMP20)沿深度分布 (同一水库、湖泊和湿地同一深度产甲烷潜势有多个值时取平均值)
Fig.7The vertical distribution of PMP20 in sediment column in reservoirs (a) , lakes (b) and wetlands (c) (If there were multiple methane production potential measurements at the same depth within the same reservoir, lake, or wetland, the average was used)
本研究同时分析了水体盐度对沉积物产甲烷潜势的影响(图6d),结果表明盐度对沉积物PMP20有显著(P<0.01)抑制作用。这与刘虎等[70]关于青藏高原湖泊盐度上升抑制水体甲烷溶存浓度的结论一致。Zhang等[71]研究内蒙古地区湖泊发现,盐度是湖泊沉积物中甲烷氧化的主要驱动因素,该驱动过程通过调节甲烷氧化菌群落的多样性和甲烷氧化菌种间的协同性来发挥作用。在区域尺度上,Soued等[72]研究发现,在全球最大的硬水区之一加拿大大草原,排除盐度的影响会导致对该地区小型水体的甲烷排放高估至少81%(约1 Tg/a CO2当量)。鉴于水体盐度对湖库甲烷产生和排放的重要影响,其对区域乃至全球湖库甲烷循环的升尺度效应值得未来进一步研究。
3.2 驱动沉积物产甲烷潜势的自然过程和人类活动影响
温度是驱动沉积物产甲烷的一个关键自然过程。水温随海拔升高显著降低这一发现(图3a)并不出乎意料,本研究数据集显示,通过水温的传导作用海拔对沉积物原位产甲烷潜势存在显著影响(P<0.001,R2=0.41),随着海拔的上升沉积物原位产甲烷潜势降低(图3b)。同时,本研究比较了季节采样的数据集,发现雨季沉积物产甲烷潜势远高于旱季(图4b),这与Yang等[73]在我国西南70余个湖泊甲烷溶存浓度的季节调查结果一致。雨季降水多且集中,导致大量流域陆源有机质输入湖泊,为沉积物产甲烷提供充足基质。同时,我国大部分地区均为雨热同季,温度偏高的雨季也同为浮游植物生长季,水温升高叠加来自流域的高营养盐输入,诱发浮游植物大量繁殖,浮游植物残体的沉积也为产甲烷提供了丰富底质[69]。流域输入的难降解有机质维持了湖泊沉积物常年产甲烷的基线,而生长季富含易分解有机质的浮游植物残体埋藏进一步推高了沉积物产甲烷潜势[74]
除温度和降水这些自然过程外,本研究还识别出人类活动对沉积物产甲烷潜势的驱动作用。水体TSI(Σ) 作为一个强预测因子,解释了49%的湖库沉积物产甲烷潜势变化(图6a)。同时,水体TN和pH对沉积物产甲烷潜势均存在显著影响(图5a),沉积物孔隙水TN、TP的影响也很显著(图5b)。营养盐的驱动作用可能更多是间接的,水体营养盐的富集导致水体初级生产力增加,促进了有机质的埋藏,最终促进了沉积物产甲烷(图6c)。尽管本研究中沉积物孔隙水TN、TP数据样本限制了进一步深入解析氮磷对产甲烷潜势的驱动机制,但这一结果与Isidorova等[75]和Moras等[76]对湖库沉积物产甲烷潜势的预测模型基本一致,在这些研究中沉积物TN含量被识别为重要的预测因子。此外,Wilkinson等[77]在德国莱茵河流域水库的研究还表明,沉积物深度能够很好地预测产甲烷潜势,证明了沉积物年代作为产甲烷潜势预测因子的有效性,也表明新鲜有机碳的埋藏有利于沉积物甲烷生成。本研究结果也与富营养化促进湖库甲烷排放的模型预测结果[22]一致。在全球变暖背景下,预计湖库富营养化趋势会加剧[78],在增加有机碳埋藏的同时会进一步刺激沉积物产甲烷[79]
通过比较三类水体(水库、湖泊和湿地)沉积物产甲烷潜势的深度分布,本研究还发现,可能其他过程也参与了沉积物中甲烷的生消或影响了沉积物产甲烷的垂向分布,其中包括沉积物的甲烷厌氧氧化。例如,李彪等[80]发现在抚仙湖沉积物中铁还原耦合甲烷的氧化,范雨春等[44]发现在云南3个老君山高山湖泊沉积物中均存在不同程度的甲烷厌氧氧化,Deutzmann等[81]发现在德国康斯坦斯湖反硝化作用与甲烷厌氧氧化耦合使得大部分沉积物所产甲烷在沉积物中被消耗。如何考虑甲烷厌氧氧化过程,进一步完善沉积物产甲烷潜势模型的预测能力将是未来亟待解决的关键科学问题。同时需要注意的是,Isidorova等[75]提出的沉积物产甲烷潜势预测经验模型基于一个重要假设,即沉积物有机碳埋藏速率(或沉积速率)在几十年内是相对稳定的,这在一些受人类活动因素干扰较少的天然湖泊中可能适用,但对一些受人为调控影响较大的水体(如水库)和富营养化湖泊可能并不适用。刘流等[14]在澜沧江上游梯级水库的调查结果也证实了这一观点,即沉积物产甲烷潜势沿深度衰减趋势不明显,且水库甲烷排放与水库库龄无显著相关关系。这表明水库作为一类特殊水体,在其水沙淤积高度受人为调控的情况下,沉积物产甲烷潜势的预测仅考虑自然过程是不够的。
3.3 中国内陆水体沉积物产甲烷潜势研究展望
沉积物产甲烷潜势是评估内陆水体甲烷排放潜力的一个重要指标。然而,本研究发现中国内陆水体沉积物产甲烷的研究存在因数据稀缺导致的代表性不足问题。例如,按流域划分,长江流域是当前研究的热点地区,占据已有采样点的76%,而西南诸河、海河、黄河、珠江、内陆诸河、松辽河流等流域的数据相对稀缺。按湖区划分,蒙新湖区和东北湖区均仅有一个湖泊样点,进行空间分布比较存在样本代表性不足的情况。因此,建议将沉积物产甲烷培养实验纳入水体甲烷循环调查的常规项目,以弥补数据空白。同时,也建议未来的沉积物培养研究尽量采用统一方法,即尽可能培养原性状沉积物样品,以避免对沉积物微生物族群的潜在干扰。数据报告中也尽可能同时包含沉积物湿重产甲烷潜势、干重产甲烷潜势这两种方式,以方便不同水体或系统间的比较。此外,需要注意的是,由于沉积物产甲烷潜势是实验室厌氧培养条件下得到的潜在产甲烷速率,因此仅仅据此预测水—气界面的甲烷排放通量是远远不够的,还需要全面考虑甲烷在沉积物—水界面的氧化、水柱中的甲烷产生与消耗过程。
4 结论
沉积物厌氧环境下产甲烷的规模很大程度上决定了整个水体的水—气界面甲烷排放水平,结合自有数据和文献数据,本研究首次对我国内陆水体沉积物产甲烷潜势的系统差异和关键驱动过程进行了识别。统计分析发现水库、湖泊沉积物产甲烷潜势显著高于河流和湿地(P<0.01)。尽管水库与湖泊间PMP20不存在显著差异(P>0.05),但水库沉积物产甲烷潜势中值水平(0.60 mg/(kg·d))较湖泊(0.36 mg/(kg·d))偏高,水库较高的有机质埋藏速率是导致这种系统差异的主要原因,同时也导致了水库沉积物产甲烷潜势相对湖泊沉积物缺乏明显的深度梯度。沉积物产甲烷潜势除受海拔引起的水温梯度,以及水深、有机碳含量、盐度等理化因子驱动外,同时还受人类活动引起的富营养化过程(TSI(Σ)指数指代)驱动,具体驱动因子包括水体TN、pH以及沉积物孔隙水TN、TP浓度。这表明未来评价内陆水体碳排放与埋藏规模时,除全球升温这一自然过程外,流域开发引起的水体富营养化也必须给予充分考虑。
1研究区采样点分布:(a)4种水体所有采样点的空间分布;(b)中国五大湖区的空间分布;(c)中国七大主要流域的空间分布
Fig.1Location of study sites: (a) the spatial distribution of all sampling sites in 4 inland waters; (b) the spatial distribution of the five lake districts in China; (c) the spatial distribution of the seven watersheds in China
2四类内陆水体沉积物产甲烷潜势(PMP20)的空间分布特征
Fig.2The spatial patterns of sediment potential methane production at 20℃ (PMP20) in four inland waters
3年平均水温对海拔的响应(n=19)(a);校正到原位温度后的沉积物产甲烷潜势(log10(PMP原位))对海拔(n=162)的响应(b)
Fig.3The response of water temperature to altitude (a) ; temperature-corrected sediment potential methane production (log10 (PMPin-situ) ) to altitude (b)
4四类内陆水体沉积物PMP20的系统间差异(a)和季节差异(b)
Fig.4The systematic differences of PMP20 in four inland waters (a) and season differences (b)
5沉积物产甲烷潜势(PMP20)与表层水体(a)和沉积物孔隙水(b)主要理化指标之间的相关关系矩阵 (*P<0.05,**P<0.01,***P<0.001))
Fig.5The correlation matrix of PMP20 and main physiochemical properties in water column (a) and sediment porewater (b)
6沉积物产甲烷潜势(PMP20)与TSI(Σ)(a)、水深(b)、有机质含量(c)和盐度(d)的回归分析
Fig.6The regression between PMP20 and TSI (Σ) (a) , water depth (b) , OC (c) and salinity (d)
7水库(a)、湖泊(b)、湿地(c)3种水体沉积物产甲烷潜势(PMP20)沿深度分布 (同一水库、湖泊和湿地同一深度产甲烷潜势有多个值时取平均值)
Fig.7The vertical distribution of PMP20 in sediment column in reservoirs (a) , lakes (b) and wetlands (c) (If there were multiple methane production potential measurements at the same depth within the same reservoir, lake, or wetland, the average was used)
1四类内陆水体沉积物PMP20的统计学特征
Tab.1The statistical features of PMP20 from the four inland waters
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