滇西腾冲青海湖沉积物中137Cs蓄积峰的分布特征及成因解析*
doi: 10.18307/2025.0355
郭海婷1 , 吴孟孟1 , 潘少明1 , 徐仪红2 , 李启凡3 , 康都3
1. 南京大学地理与海洋科学学院,海岸与海岛开发教育部重点实验室,南京 210023
2. 安徽师范大学地理与旅游学院,江淮流域地表过程与区域响应安徽省重点实验室,芜湖 241000
3. 腾冲北海湿地省级自然保护区管护局,保山 679100
基金项目: 国家重点研发计划项目(2016YFA0600502) ; 国家自然科学基金项目(41877449)联合资助
Distribution characteristics and origin analysis of 137Cs accumulation peaks in the sediment cores of Lake Qinghai in Tengchong, western Yunnan *
Guo Haiting1 , Wu Mengmeng1 , Pan Shaoming1 , Xu Yihong2 , Li Qifan3 , Kang Du3
1. The Key Laboratory of Coastal and Island Development of Ministry of Education, School of Geography and Ocean Science, Nanjing University, Nanjing 210023 , P.R.China
2. The Key Laboratory of Earth Surface Processes and Regional Response in the Yangtze Huaihe River Basin, School of Geography and Tourism, Anhui Normal University, Wuhu 241000 , P.R.China
3. Tengchong Beihai Wetland Provincial Nature Reserve Management Bureau, Baoshan 679100 , P.R.China
摘要
人类核事件形成的137Cs蓄积峰作为一种重要的时标,被广泛应用于湖泊沉积物计年。在云南地区的湖泊沉积剖面中,除1963年137Cs最大蓄积峰外,1975年和1986年蓄积峰存在与否,其成因及时标意义一直存在争议。本文选取滇西腾冲青海湖为研究对象,通过构建137Cs沉积模型,利用重建的区域137Cs大气沉降数据定量化拟合出137Cs的沉积分布曲线,结合210Pbex年代、Pu同位素分析结果及前人对区域其他湖泊的研究结果,对沉积物剖面中各137Cs蓄积峰的年代、成因及其影响因素进行深入解析,进而识别其对应的时标特征。结果表明,腾冲青海湖沉积剖面中1963和1986年137Cs峰主要由大气沉降的137Cs蓄积形成,大气沉降量的贡献比例为77%~80%和51%~62%,分别对应1963年全球大气沉降高峰和1986年切尔诺贝利核事故沉降峰,具有明确的时标特征。腾冲青海湖沉积剖面中1975年137Cs峰主要由流域输入的137Cs蓄积形成,流域输入量的贡献比例高达80%~88%;由于流域输入成因的1975年137Cs蓄积峰不具有明显的时标特征,因此不能作为时标应用。在云南地区,1963年137Cs最大蓄积峰的时标特征明确,是湖泊沉积物计年的可靠时标;1986年蓄积峰的时标特征可识别,可作为该区域沉积物计年的辅助时标。
Abstract
The 137Cs accumulation peaks recorded in lake sediments resulted from human nuclear activities have been served as important time markers and widely applied in modern sediment dating. In the lake sediment profiles collected in the Yunnan area, except for the common appeared main 137Cs accumulation peaks of 1963, whether there were sub-peaks of 137Cs corresponding to the year 1986 and/or 1975, the reasons for the formation of those so-called sub-peaks as well as whether they can be time markers were still controversial. In this study, Lake Qinghai in Tengchong, a natural volcanic lake located in western Yunnan, was selected as the major research object. By modeling the vertical distributions of 137Cs in sediment cores based on the reconstructed regional atmospheric deposition data of 137Cs, combined with the results of the 210Pbex age data and the distribution of plutonium isotopes, as well as the previous researches on other lakes in the region, the possible corresponded ages of the main accumulation peaks and sub-peaks of 137Cs in sediment profiles and their formation reasons as well as the influencing factors were comprehensively discussed, and the corresponded time markers of 137Cs in the region were further identified. The results indicated that the 137Cs peaks of 1963 and 1986 in sediment profiles of Lake Qinghai in Tengchong were respectively corresponded to the deposition of the global fallout from the nuclear weapon tests in 1963 and the regional fallout from the 1986 Chernobyl Nuclear Accident (CNA), with the contributions of 77%-80% and 51%-62%, respectively, showing the clear time-mark characteristics. While the 137Cs peak of 1975 in the sediment profiles was predominantly contributed by the catchment-derived 137Cs with the proportion of 80%-88%, implying that this peak could not serve as a time marker corresponding to the regional fallout from the Chinese nuclear tests in 1975. This study suggested that in the Yunnan Plateau region, the maximum peak of 137Cs provides a reliable time marker in 1963, and the sub-peak contributed from the 1986 CNA can also be identified as the time marker of the year 1986 for the modern sediment dating in the region.
137Cs是一种人工放射性核素,主要来源于大气核武器试验、核事故等人类核活动的释放,通过大气传输、扩散后沉降至地表。湖泊作为地表物质运移的重要“汇”,是137Cs主要的陆地积蓄场所[1]。自20世纪70年代以来,137Cs被广泛应用于湖泊沉积物计年[2-8],为确定湖泊沉积速率、估算泥沙输移通量以及示踪流域侵蚀过程、分析气候环境变化等方面的研究提供年代学基础数据[8-18]。依据人类核活动历史,1954年和1963年是137Cs计年的两个通用时标,分别对应于20世纪50年代以来全球大气核试验沉降的137Cs在沉积物中开始产生影响层位和蓄积最高峰层位[6]。但由于137Cs(T1/2=30.2 a)半衰期较短,1954年时标已难以辨识[3]。此外,1986年切尔诺贝利核事故泄露的137Cs对北半球部分地区产生明显影响,可作为这些区域沉积物计年的另一个时标[19-20]。另有研究[7-12]认为中国一些地区的湖泊沉积物中还存在由中国核试验导致的1975年137Cs蓄积峰,并以此作为时标进行计年。
云南地处青藏高原东翼斜坡,受印度季风和西风南支交替影响,大气沉降的137Cs来源复杂,加上流域环境变化及人类活动影响,区域沉积剖面中137Cs时标的识别较为困难。在滇西、滇中一些湖泊的1963、1975和1986年沉积层(210Pbex年代)中均出现了137Cs蓄积峰[8-1113-15],其中1963年137Cs最大蓄积峰对应于1963年时标,已得到公认和广泛的应用;但1986和1975年137Cs蓄积峰是否对应于1986年和1975年时标还存在一定争议[3-6]。一些研究[521]认为切尔诺贝利核事故释放的放射性物质主要沉降在欧洲,中国湖泊沉积物中不存在1986年时标。然而,137Cs属于挥发性核素(volatile radionuclide),具有扩散性高、影响范围广的特点[22]。切尔诺贝利核事故释放的137Cs多吸附在亚微米级颗粒物中(<1 μm),可在北半球西风驱动下向东进行大气传输[23-24]。中国的大气监测数据显示,1986年的137Cs沉降量明显升高(全国平均值为55.8 Bq/m2),比1985年(5.4 Bq/m2)高一个数量级[25],这指示切尔诺贝利核事故释放的137Cs已传输至中国区域。一些研究[7-812-15]在青藏高原东南缘的滇西湖泊(如洱海、程海和属都湖等)以及滇中湖泊(如滇池、抚仙湖、星云湖和杞麓湖等)沉积剖面中均发现了明显的1986年137Cs蓄积峰,并将该峰作为1986年时标进行计年。此外,一些研究[7-10]认为云南地区存在与中国核试验有关的1975年137Cs时标。例如,万国江等[7-8]在云南洱海和程海沉积剖面中发现了1975年137Cs蓄积峰,王小雷等[9]在抚仙湖沉积物中也发现了1975年137Cs蓄积峰;张燕等[10]在滇池沉积物中发现了1976年137Cs蓄积峰,推测中国核试验产生的137Cs通过青藏高原北支气流传输至云南地区。但张信宝等[4-5]对1975年137Cs蓄积峰的成因提出质疑,他认为该蓄积峰的形成与流域产沙量变化有关,由此推断云南地区不存在1975年137Cs时标。
本文选取滇西地区的天然火山湖——腾冲青海湖为研究对象,基于平流-扩散方程建立137Cs沉积模型,综合大气沉降和流域输入因子,利用重建的137Cs大气沉降通量数据,对137Cs的沉积分布曲线进行定量化拟合;结合210Pbex年代、Pu同位素及其原子比的分布特征,对沉积剖面中137Cs蓄积峰的年代与成因进行综合解析。本研究进一步明确了云南湖泊沉积剖面中137Cs蓄积峰的时标意义,为云南区域137Cs沉积剖面解译、沉积物计年研究提供理论依据与科学参考。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
腾冲青海湖(25°07′48″~25°08′6″N,98°34′11″~98°34′16″E,海拔1885 m)位于云南省西北部的腾冲县境内,地处横断山脉南段的高黎贡山西侧(图1)。湖泊流域面积约1.5 km2,水域面积约0.25 km2,平均水深为5.2 m。湖床东南浅平、西部较陡;据1999年调查,西南部湖床有地下水涌泉,泉眼位于距湖岸5~8 m位置[26]。腾冲青海湖为封闭的火山口湖,无河流汇入,主要依靠降水和地下水补给。湖区属亚热带湿润季风气候,夏季受印度洋和孟加拉湾暖湿气流影响,冬季受西风带南支气流控制;多年平均气温为15.4℃,7月和1月平均气温分别为19.8和8.6℃;多年平均降水量为1506 mm,其中5—10月降水量占全年总降水量的85%;多年平均蒸发量为1575 mm[27]
1.2 样品采集
2017年10月,利用重力取样器在湖心采集TCB沉积物柱样,取样点水深为6 m,柱样长度为39 cm,沉积物-水界面清晰未受到扰动,现场以1 cm间隔分样。但由于TCB沉积物柱样的取样深度不够,底部样品中137Cs和239+240Pu比活度均未达到探测本底。因此于2021年9月补采TCQH沉积物柱样,取样点水深为6.5 cm,柱样长度为42 cm。另在腾冲青海湖流域松林采集无侵蚀、无堆积的土壤标准剖面(TCQHS)作为区域137Cs背景值(图1)。
1云南已研究湖泊[7-15]的地理分布和腾冲青海湖的取样点位置
Fig.1Geographical distribution of studied lakes[7-15] in Yunnan and location of sampling sites in Lake Qinghai in Tengchong
1.3 样品分析与测量
137Cs采用γ谱仪直接测量,仪器为美国ORTEC公司生产的GMX30P-A高纯Ge同轴探测器。137Cs比活度根据661.62 keV处γ射线的全能峰面积求算。137Cs标准源由加拿大贝德福海洋研究所提供,其放射性比活度为569 Bq/kg(参考时间为2021年1月1日),质量为65.4 g,测量时间为72000 s;同时使用IAEA-327标样与标准源进行比对校正。文中的137Cs数据均衰变校正至2021年1月1日。210Pb通过α法确定,化学分析参考庞松仁[28]的实验方法,测量仪器为美国ORTEC公司生产的金-硅面垒α谱仪。以上分析与测量均在南京大学海岸与海岛开发教育部重点实验室完成。
Pu同位素的化学分析参考Xu等[29]的实验方法:称取2~5 g干样,置于马弗炉内550℃灰化12 h,加入1 mBq的242Pu作为示踪剂;王水消解样品,分别于150和200℃下加热0.5和2 h,以将Pu同位素从样品基体中释放至溶液中;溶液冷却后用玻璃纤维滤纸过滤,依次加入氨水和6 mol/L的氢氧化钠溶液,离心分离沉淀物以去除主要基体元素;浓盐酸溶解沉淀,先后利用K2S2O5和NaNO2作为还原剂和氧化剂将Pu统一调节为四价态;采用AG1-X8阴离子交换树脂色谱与TEVA树脂萃取色谱相结合的方法分离和纯化溶液中的Pu。Pu同位素的测量在浙江省辐射环境监测站利用扇形磁场电感耦合等离子质谱仪(SF-ICP-MS,Element 2,Thermo Scientific,Bremen,Germany)搭配APEX-Q(Elemental Scientific Inc.,Omaha,NE,USA)高效样品引入系统完成。
1.4 137Cs沉积模型分析
137Cs主要通过大气沉降(大气干、湿沉降)和流域输入(随流域侵蚀的土壤颗粒输入)两种途径进入湖泊沉积环境。大气沉降具有明显的时序分布特征,对各沉积层中137Cs含量影响很大,是沉积剖面中出现时标特征的主要贡献因素;流域输入具有滞后性,对沉积剖面中137Cs的分布形态产生一定影响。本文基于平流-扩散方程(advection-diffusion equation,ADE)建立137Cs沉积模型,综合考虑大气沉降和流域输入因子,以拟合137Cs沉积分布曲线(公式及参数确定见附录)。
2 结果与讨论
2.1 腾冲青海湖沉积物中137Cs蓄积峰的分布特征及其210Pbex年代
在腾冲青海湖沉积剖面中,137Cs呈现多蓄积峰的分布特征。如图2A和2B所示,TCB和TCQH沉积物柱样中的137Cs最大峰位于34~35和29~30 cm深度内,比活度分别为(21.7±3.3)和(15.6±1.4)Bq/kg;最大峰之上的137Cs比活度呈波动变化,整体上可识别出两个较为明显的次峰,其中一个次峰位于27~28和24~25 cm深度内,比活度分别为(14.7±4.2)和(12.4±1.7)Bq/kg,另一个次峰位于20~21和17~18 cm深度内,比活度分别为(17.9±2.5)和(13.2±1.8)Bq/kg。以210Pbex年代作为时间标尺,进一步确定沉积剖面中137Cs蓄积峰的年代。如图2C和2D所示,TCB和TCQH沉积物柱样中的210Pbex比活度基本符合指数衰减函数(R2=0.54,0.97),表明两柱样所处的沉积环境稳定、未受到明显扰动,因此采用恒定沉降通量与沉积速率模式(constant flux constant rate of supply model,CFCS)计算210Pbex年代[30]。结果显示,TCB沉积物柱样中137Cs最大峰和两个次峰所在层位的210Pbex年代分别为(1966±5)、(1979±4)和(1989±3)年;TCQH沉积物柱样中相应峰所在层位的210Pbex年代分别为(1962±4)、(1977±3)和(1986±2)年。因此,结合210Pbex年代结果,确定腾冲青海湖沉积剖面中3个137Cs蓄积峰的年代分别在1963、1975和1986年左右。
2腾冲青海湖沉积物柱样中137Cs和210Pbex比活度的垂直分布及其对应的210Pbex年代、137Cs时标年代
Fig.2Vertical distribution of 137Cs and 210Pbex activity in the sediment cores of Lake Qinghai in Tengchong and 210Pbex chronology and 137Cs time markers
腾冲青海湖沉积剖面中137Cs的分布形态与云南其他湖泊的研究结果相似[7-15]。如图3所示,云南杞麓湖[13]、抚仙湖[9]、滇池[11]和柴河水库[14]沉积剖面中呈现出3个或2个137Cs蓄积峰。结合210Pbex年代结果,确定杞麓湖、抚仙湖和滇池沉积剖面中3个137Cs蓄积峰的年代分别为1963、1975和1986年,柴河水库沉积剖面中两个137Cs蓄积峰的年代分别为1963和1986年。以上研究表明,云南湖泊沉积剖面中137Cs多峰的分布特征具有普遍性,特别是在1963、1975和1986年沉积层中出现峰值。以往的一些研究根据这些峰值直观判定137Cs时标,如137Cs最大蓄积峰对应于1963年时标,已被广泛应用于云南湖泊沉积物定年[7-15];但其他137Cs蓄积峰是否对应于1986年时标或1975年时标仍存在争议[3-6]。下文将对腾冲青海湖沉积剖面中各137Cs蓄积峰进行成因解析,以明确峰值的时标意义。
3云南杞麓湖[13]、柴河水库[14]、抚仙湖[9]和滇池[11]沉积剖面中 137Cs 比活度的垂直分布及其对应的210Pbex年代
Fig.3The vertical distribution of 137Cs activity in the sediment cores of Lake Qilu[13], Chaihe Reservior[14], Lake Fuxian[9] and Lake Dianchi[11] along with the sediment chronology dated by 210Pbex
2.2 腾冲青海湖沉积物中137Cs蓄积峰的成因解析及时标意义
2.2.1 1963年137Cs蓄积峰的成因及时标意义
在腾冲青海湖沉积剖面中,1963年137Cs最大蓄积峰明显,根据137Cs沉积模型的结果对峰值进行成因解析。如图4所示,在TCB和TCQH沉积物柱样中,大气沉降量曲线拟合出了显著的1963年峰,表明全球大气核试验沉降的137Cs在沉积剖面中可蓄积形成明显峰值;叠加流域输入量后,峰值有所增加,但最大峰的层位保持不变。与实测剖面对比发现,该拟合峰所在层位、比活度与1963年蓄积峰基本一致。进一步分析峰值中不同输入量的贡献比例可知,在TCB和TCQH沉积物柱样中,大气沉降量的贡献比例(分别为77%和80%)显著高于流域输入量(分别为23%和20%)。这表明1963年峰主要由大气沉降的137Cs蓄积形成,对应于1963年全球大气沉降高峰。
沉积物中的Pu同位素与137Cs一致,主要为人类核活动的产物[19]。根据240Pu/239Pu比值可识别Pu同位素的具体来源[31]。如图5A所示,沉积物样品的240Pu/239Pu比值(0.176±0.006~0.212±0.027)基本在全球大气沉降值范围内(0.178±0.019)[32],表明腾冲青海湖中的Pu同位素来源于全球大气沉降。因此,沉积物剖面中的239+240Pu蓄积峰对应于1963年时标。由于137Cs最大蓄积峰所在层位与1963年239+240Pu蓄积峰一致,这进一步佐证了137Cs最大蓄积峰的时标意义。综上分析,腾冲青海湖沉积剖面中的1963年137Cs峰主要由全球大气核试验沉降的137Cs蓄积而成,具有明确的时标特征。结合云南其他湖泊的研究结果[7-15]可知,云南湖泊沉积剖面中137Cs最大蓄积峰对应于1963年时标,是沉积物定年的可靠时标。
2.2.2 1986年137Cs蓄积峰的成因及时标意义
在腾冲青海湖沉积剖面中,1986年137Cs蓄积峰较为明显,根据模拟结果对峰值进行成因解析。如图4所示,在TCB和TCQH沉积物柱样中,大气沉降量曲线拟合出了清晰的1986年峰,表明切尔诺贝利核事故沉降的137Cs在沉积剖面中可蓄积形成峰值;叠加流域输入量后,峰值有所增加,但峰的层位保持不变。与实测1986年蓄积峰对比发现,该拟合峰值偏低,这可能归因于根据日本数据估算的大气沉降量低于研究区的实际沉降量。切尔诺贝利核事故来源137Cs的沉降是非均质的,受当时气象条件、大气传输过程等因素影响,核事故发生后期的137Cs主要通过北半球西风向东传输[2224]。滇西腾冲青海湖位于青藏高原东南缘,西风南支气流可能将核事故释放的137Cs传输至研究区[36]。与日本鹿儿岛、冲绳相比,137Cs从核事故点传输至云南腾冲的路径较短,理论上可接收到更多来自核事故的大气沉降。由于沉降量计算时未考虑这种大气传输过程的差异,导致腾冲地区1986年的137Cs沉降通量被低估。这也是1986年拟合峰值偏低的重要原因,但并不影响峰值层位的拟合。如图4所示,1986年拟合峰所在层位与实测1986年蓄积峰完全吻合。进一步分析TCB和TCQH柱样的1986年峰值,其中大气沉降量的占比分别为62%和51%,流域输入量占比分别为38%和49%,这表明大气沉降量是1986年峰值形成的主要贡献因素。综上分析,腾冲青海湖沉积剖面中的1986年137Cs峰主要由大气沉降的137Cs蓄积形成,对应于1986年切尔诺贝利核事故沉降峰。
4腾冲青海湖沉积剖面中137Cs的模拟结果(灰色和黄色区域分别为大气沉降量和流域输入量)和实测结果(黑色圆点线)及其对应的210Pbex年代
Fig.4The simulation results of 137Cs in the sedimentary profile of Lake Qinghai in Tengchong (gray and yellow areas represent atmospheric deposition and watershed inputs, respectively) and the measured results (black dot lines) and their corresponding210Pbex chronology
5(A)腾冲青海湖TCB沉积物柱样中137Cs和239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比值及 137Cs/239+240Pu活度比值的垂直分布(灰色阴影为全球大气沉降源240Pu/239Pu原子比值[32]137Cs/239+240Pu活度比值[33]范围,橘色阴影为切尔诺贝利源240Pu/239Pu原子比值范围[34]);(B)日本东京地区监测的137Cs和239+240Pu年大气沉降通量[35];(C)腾冲站1951—2016年的降水量(数据引自http://data.cma.cn/)
Fig.5(A) The vertical distribution of 137Cs activity, 239+240Pu activity, 240Pu/239Pu atomic ratio and 137Cs/239+240Pu activity ratio in the sediment cores of Lake Qinghai in Tengchong (gray shading is the range of 240Pu/239Pu atom ratios[32] and 137Cs/239+240Pu activity ratios[33] for global fallout and orange shading is the range of 240Pu/239Pu atom ratios for Chernobyl accident[34]) ; (B) The annual atmospheric deposition fluxes of 137Cs and 239+240Pu monitored in Tokyo, Japan[35]; (C) The annual precipitation of Tengchong Station from 1951 to 2016 (data cited from http://data.cma.cn/)
结合Pu同位素的分析结果,可进一步证明1986年137Cs蓄积峰的时标意义。如图5A所示,1986年层位样品的240Pu/239Pu比值(0.192±0.029)远低于切尔诺贝利核事故的比值(0.408±0.003)[34],说明不存在切尔诺贝利来源的239,240Pu。因此,以全球大气沉降来源Pu为基准,利用137Cs/239+240Pu活度比值判断沉积物中是否存在非全球大气沉降来源的137Cs[37]。如图5A所示,1986年层位样品的137Cs/239+240Pu活度比值(45.3±0.9)明显高于全球大气沉降值(20±2)[33],这表明沉积物中存在其他来源的137Cs。鉴于切尔诺贝利核事故是该时段内唯一的137Cs大气沉降来源,由此可进一步证明腾冲青海湖中1986年137Cs蓄积峰的形成与切尔诺贝利核事故有关。值得注意的是,与挥发性的137Cs不同,核事故释放的Pu同位素主要富集在核燃料碎片的非挥发态组分中,因此大部分的Pu沉降在核事故点周边区域,未进行同纬度带内大范围的传输扩散[38]。两者这种大气沉降效应的差异可以从日本东京的实测数据得到证实,如图5B所示,1986年切尔诺贝利核事故增加了东京大气中137Cs的含量,使137Cs沉降通量上升了两个数量级,并形成明显的沉降峰值;但同期内的239+240Pu沉降通量没有变化[35]。腾冲青海湖的1986年沉积层中239+240Pu未出现与137Cs相同的次峰正是这种大气沉降差异的反映。综上分析,腾冲青海湖沉积剖面中的1986年137Cs峰主要由切尔诺贝利核事故沉降的137Cs蓄积形成,具有明显的时标特征。
云南地区的其他研究[7-15]显示,在滇西、滇中的多数湖泊中可识别出1986年137Cs蓄积峰,这表明切尔诺贝利核事故对云南高原产生了区域性影响。但考虑到云南高原距离核事故点较远,大气传输的137Cs沉降量有限(如腾冲地区1986年的137Cs沉积量约占总沉积量的4%),在不同沉积环境中峰值的凸显性存在差别,加上峰值的识别容易受各种因素的影响(如湖泊沉积环境、沉积速率和样品分辨率等),因此在实际计年应用中要谨慎使用1986年137Cs时标。本研究中的腾冲青海湖沉积环境稳定,具有较高的沉积速率(0.5~0.8 cm/a),采用了合理的分样间隔(每层1 cm,大约代表1~2 a),因此在沉积剖面中可识别出明显的1986年137Cs蓄积峰。综上所述,云南湖泊沉积剖面中1986年137Cs蓄积峰的时标特征可识别,可作为该区域沉积物计年的辅助时标。
2.2.3 1975年137Cs蓄积峰的成因及影响因素分析
在腾冲青海湖沉积剖面中,1975年附近层位存在不明显的137Cs蓄积峰,根据模拟结果对峰值进行成因解析。如图4所示,在TCB和TCQH沉积物柱样中,1975年附近层位的大气沉降量曲线呈现波动变化,但未拟合出明显峰值,表明该时段内的大气沉降量不足以在沉积剖面中蓄积形成峰值;但叠加流域输入量后,137Cs含量显著增加。从模拟结果可以看出,1970s时段内流域输入量的贡献比例明显增加;在TCB和TCQH柱样中,流域输入量占比分别达到77%~88%和79%~87%,其中1975年层位中的流域输入量占比高达88%和80%,这表明1975年附近层位的峰主要由流域输入的137Cs蓄积形成。分析腾冲历年降水量数据可知(图5C),1973—1975年出现了一个突变的降水高峰,并在1974年达到最大值(1865 mm),这一降水高峰与腾冲青海湖沉积剖面中“1975”年137Cs蓄积峰相对应,也进一步证明该137Cs峰的形成与流域输入量增加有关。
结合Pu同位素的分析结果,可进一步探讨1975年137Cs蓄积峰的时标意义。如图5A所示,在1970年代时段内,沉积物样品的240Pu/239Pu比值((0.189±0.014)~(0.208±0.028))在全球大气沉降值范围内;但137Cs/239+240Pu活度比值((22.8±1.9)~(31.1±1.6))略高于全球大气沉降值,在1975年层位出现较高值(31.1±1.6),这表明沉积物中可能存在少量其他来源的137Cs。例如,1974年印度进行了首次核试验,但由于其在地下引爆,对大气的影响可以忽略。另外,1970s的中国大气核试验是潜在的137Cs沉降来源。但根据前人的研究推测中国核试验产生的137Cs有限,即使在罗布泊核试验场影响范围内的博斯腾湖(罗布泊上风向350 km)和苏干湖(罗布泊下风向300 km)沉积剖面中也没有形成明显的137Cs蓄积峰[37]。本研究区距离罗布泊核试验场约1600 km,受其来源137Cs的影响更弱。腾冲青海湖的1975年沉积层中稍高的137Cs/239+240Pu活度比值可能指示着中国核试验的微弱影响。但137Cs沉积模型结果表明,1970s期间腾冲地区的大气沉降量不足以在沉积物中蓄积形成明显峰值,流域输入量是1975年峰值形成的主要贡献因素(图4)。因此,腾冲青海湖沉积剖面中流域输入成因的1975年137Cs蓄积峰不具有明显的时标特征,不能作为时标应用。
3 结论
本文以滇西腾冲青海湖为研究对象,通过构建137Cs沉积模型,对沉积剖面中1963、1986和1975年137Cs蓄积峰的成因进行了定量化解析;结合Pu同位素的分析结果及前人对区域其他湖泊的研究结果,进一步识别了这些137Cs蓄积峰对应的时标特征,明确了峰值的时标意义。主要得到以下结论:
1)在腾冲青海湖沉积剖面中,1963和1986年137Cs峰主要由大气沉降的137Cs蓄积形成,大气沉降量的贡献比例为77%~80%和51%~62%,分别对应1963年全球大气核试验沉降高峰和1986年切尔诺贝利核事故沉降峰,具有明显的时标特征。然而,1975年137Cs峰主要是由流域输入的137Cs蓄积形成,流域输入量的贡献比例高达80%~88%,因此流域输入成因的1975年137Cs蓄积峰不具有明显的时标特征,不能作为时标应用。
2)腾冲青海湖沉积物中的Pu同位素来源单一,为识别137Cs蓄积峰的时标特征提供了佐证。沉积剖面中137Cs最大蓄积峰与1963年239+240Pu蓄积峰层位一致,进一步证明了137Cs最大蓄积峰对应于1963年时标。切尔诺贝利来源Pu和Cs的大气沉降过程存在差异,两者在沉积物中呈现出不同分布特征;1986年沉积层中137Cs/239+240Pu活度比值明显高于全球大气沉降值,证实存在切尔诺贝利来源137Cs的贡献。
3)在云南地区,沉积剖面中的1963年137Cs最大蓄积峰的时标特征明确,是湖泊沉积物计年的可靠时标;1986年蓄积峰的时标特征可识别,可作为该区域沉积物计年的辅助时标。
致谢:在此感谢南京大学赵成教授、中国科学院南京地理与湖泊研究所张灿博士在野外采样工作中提供的帮助,感谢南京大学赵业思博士为本文提供气象数据,以及浙江省辐射环境监测站马永福教授和黄文娜工程师、苏州大学刘志勇教授为Pu样品的分析和测量提供技术与仪器支持!
4 附录
附录和附表Ⅰ见电子版(DOI:10.18307/2025.0355)。
1云南已研究湖泊[7-15]的地理分布和腾冲青海湖的取样点位置
Fig.1Geographical distribution of studied lakes[7-15] in Yunnan and location of sampling sites in Lake Qinghai in Tengchong
2腾冲青海湖沉积物柱样中137Cs和210Pbex比活度的垂直分布及其对应的210Pbex年代、137Cs时标年代
Fig.2Vertical distribution of 137Cs and 210Pbex activity in the sediment cores of Lake Qinghai in Tengchong and 210Pbex chronology and 137Cs time markers
3云南杞麓湖[13]、柴河水库[14]、抚仙湖[9]和滇池[11]沉积剖面中 137Cs 比活度的垂直分布及其对应的210Pbex年代
Fig.3The vertical distribution of 137Cs activity in the sediment cores of Lake Qilu[13], Chaihe Reservior[14], Lake Fuxian[9] and Lake Dianchi[11] along with the sediment chronology dated by 210Pbex
4腾冲青海湖沉积剖面中137Cs的模拟结果(灰色和黄色区域分别为大气沉降量和流域输入量)和实测结果(黑色圆点线)及其对应的210Pbex年代
Fig.4The simulation results of 137Cs in the sedimentary profile of Lake Qinghai in Tengchong (gray and yellow areas represent atmospheric deposition and watershed inputs, respectively) and the measured results (black dot lines) and their corresponding210Pbex chronology
5(A)腾冲青海湖TCB沉积物柱样中137Cs和239+240Pu比活度、240Pu/239Pu原子比值及 137Cs/239+240Pu活度比值的垂直分布(灰色阴影为全球大气沉降源240Pu/239Pu原子比值[32]137Cs/239+240Pu活度比值[33]范围,橘色阴影为切尔诺贝利源240Pu/239Pu原子比值范围[34]);(B)日本东京地区监测的137Cs和239+240Pu年大气沉降通量[35];(C)腾冲站1951—2016年的降水量(数据引自http://data.cma.cn/)
Fig.5(A) The vertical distribution of 137Cs activity, 239+240Pu activity, 240Pu/239Pu atomic ratio and 137Cs/239+240Pu activity ratio in the sediment cores of Lake Qinghai in Tengchong (gray shading is the range of 240Pu/239Pu atom ratios[32] and 137Cs/239+240Pu activity ratios[33] for global fallout and orange shading is the range of 240Pu/239Pu atom ratios for Chernobyl accident[34]) ; (B) The annual atmospheric deposition fluxes of 137Cs and 239+240Pu monitored in Tokyo, Japan[35]; (C) The annual precipitation of Tengchong Station from 1951 to 2016 (data cited from http://data.cma.cn/)
Li XM, Liu ST, Zhang LF et al. Spatio-temporal patterns of centennial scale temperature change over the Tibetan Plateau during the past two millennia. Journal of Xinyang Normal University(Natural Science Edition),2023,36(3),451-456.[李秀美, 刘苏涛, 张力方等. 过去两千年青藏高原百年尺度温度变化的时空格局. 信阳师范学院学报(自然科学版),2023,36(3):451-456.]
Pennington W, Tutin TG, Cambray RS et al. Observations on lake sediments using fallout 137Cs as a tracer. Nature,1973,242(5396):324-326. DOI:10.1038/242324a0.
Wan GJ. Progress on 137Cs and 210Pbex dating of lake sediments. Advances in Earth Science,1995,10(2):188-192. DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.1995.02.0188.[万国江.137Cs及210Pbex方法湖泊沉积计年研究新进展. 地球科学进展,1995,10(2):188-192.]
Zhang XB. Discussion on interpretations of 137Cs depth distribution profiles of lake deposits. Journal of Mountain Research,2005,23(3):294-299. DOI:10.1007/s10971-005-6694-y.[张信宝. 有关湖泊沉积137Cs深度分布资料解译的探讨. 山地学报,2005,23(3):294-299.]
Zhang XB, Long Y, Wen AB et al. Discussion on applying 137Cs and 210Pbex for lake sediment dating in China. Quaternary Sciences,2012,32(3):430-440. DOI:10.3969/j.issn.1001-7410.2012.03.09.[张信宝, 龙翼, 文安邦等. 中国湖泊沉积物137Cs和210Pbex断代的一些问题. 第四纪研究,2012,32(3):430-440.]
Zhang Y, Pan SM, Peng BZ et al. An overview on the evaluation of sediment accumulation rate of lake by 137Cs dating. Advances in Earth Science,2005,20(6):671-678. DOI:10.11867/j.issn.1001-8166.2005.06.0671.[张燕, 潘少明, 彭补拙等. 用137Cs计年法确定湖泊沉积物沉积速率研究进展. 地球科学进展,2005,20(6):671-678.]
Wan GJ.137Cs dating by annual distinguish for recent sedimentation: Samples from Erhai Lake and Hongfeng Lake. Quaternary Sciences,1999,19(1):73-80. DOI:10.1088/0256-307X/15/12/024.[万国江. 现代沉积年分辨的137Cs计年——以云南洱海和贵州红枫湖为例. 第四纪研究,1999,19(1):73-80.]
Xu SQ, Wan GJ. Vertical distribution of 137Cs and 210Pb and their dating in modern sediments of Chenghai Lake, Yunnan Province. Geology-geochemistry,2001,29(1):28-31. DOI:10.3969/j.issn.1672-9250.2001.01.005.[胥思勤, 万国江. 云南省程海现代沉积物中137Cs、210Pb的分布及计年研究. 地质地球化学,2001,29(1):28-31.]
Wang XL, Yang H, Zhao QG et al. Radionuclide dating(210Pb,137Cs,241Am)and modern sedimentation rate in Lake Fuxian. J Lake Sci,2010,22(1):136-142. DOI:10.18307/2010.0119.[王小雷, 杨浩, 赵其国等. 利用210Pb、137Cs和241Am计年法测算云南抚仙湖现代沉积速率. 湖泊科学,2010,22(1):136-142.]
Zhang Y, Peng BZ, Chen J et al. Evaluation of sediment accumulation in Dianchi Lake using 137Cs dating. Acta Geographica Sinica,2005,60(1):71-78.[张燕, 彭补拙, 陈捷等. 借助137Cs估算滇池沉积量. 地理学报,2005,60(1):71-78.]
Wang XL, Yang H, Zhao QG et al. Modern sedimentation rates and dry-humid change inferred from grain size records in Dianchi Lake, Yunnan Province. Geographical Research,2011,30(1):161-171. DOI:10.1029/2004JD004579.[王小雷, 杨浩, 赵其国等. 云南滇池近现代沉积速率及气候干湿变化的粒度记录. 地理研究,2011,30(1):161-171.]
Yao Y, Zhang EL, Shen J et al. Human activities indicated by lacustrine deposition in the region of Shudu Lake. Marine Geology & Quaternary Geology,2007,27(5):115-120.[姚远, 张恩楼, 沈吉等. 云南属都湖流域人类活动的湖泊沉积响应. 海洋地质与第四纪地质,2007,27(5):115-120.]
Li N, Chang FQ, Zhang HC et al. Lake sediment records on climate change and human activities in Qilu Lake catchment in Yunnan Province during the past 70 years. Journal of Yunnan Normal University: Natural Sciences Edition,2016,36(5):60-66. DOI:10.7699/j.ynnu.ns-2016-069.[李楠, 常凤琴, 张虎才等. 近70年来云南杞麓湖流域气候变化与人类活动的湖泊沉积记录. 云南师范大学学报: 自然科学版,2016,36(5):60-66.]
Sun WX, Niu XY, Teng HW et al. A 133-year record of eutrophication in the Chaihe Reservoir,southwest China. Ecological Indicators,2022,134:108469. DOI:10.1016/j.ecolind.2021.108469.
Gao CL, Yu JQ, Min XY et al. Heavy metal concentrations in sediments from Xingyun Lake,southwestern China: Implications for environmental changes and human activities. Environmental Earth Sciences,2018,77(19):666. DOI:10.1007/s12665-018-7840-5.
Xu H, Liu XY, An ZS et al. Spatial pattern of modern sedimentation rate of Qinghai Lake and a preliminary estimate of the sediment flux.2010,55(7):621-627.
Wang XL, Xue B, Yao SC et al. Impact of lake areas on sediment accumulation rates and transport fluxes in Nanyi Lake during the period of 1985-2016. Journal of Environmental Engineering Technology,2021,11(6):1121-1130. DOI:10.12153/j.issn.1674-991X.20210010.[王小雷, 薛滨, 姚书春等.1985—2016年南漪湖湖泊面积变化对沉积速率及泥沙输移通量的影响. 环境工程技术学报,2021,11(6):1121-1130.]
Zhang R, Jin ZD, Zhang F et al. Sedimentation rate variations of the proglacial lake(Qiangyong Co)and its implications for glacial fluctuations over the past century,southern Tibet, China. J Lake Sci,2021,33(5):1584-1594. DOI:10.18307/2021.0525.[张润, 金章东, 张飞等. 藏南冰前湖枪勇错近百年沉积速率变化及冰川进退反演. 湖泊科学,2021,33(5):1584-1594.]
UNSCEA. Sources and effects of ionizing radiation. New York: United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation Exposures to the Public from Man-Made Sources of Radiation,2000.
Ren S, Pan SM, Xu YH et al. Study and discussion on 1986 time marker in 137Cs dating. Marine Science Bulletin,2018,37(2):192-200.[任珊, 潘少明, 徐仪红等.137Cs测年的1986年时标探讨. 海洋通报,2018,37(2):192-200.]
Lan JH, Wang TL, Chawchai S et al. Time marker of 137Cs fallout maximum in lake sediments of Northwest China. Quaternary Science Reviews,2020,241:106413. DOI:10.1016/j.quascirev.2020.106413.
Hirose K. Geochemical studies on the Chernobyl radioactivity in environmental samples. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,1995,197(2):331-342. DOI:10.1007/BF02036009.
Jost DT, Gäggeler HW, Baltensperger U et al. Chernobyl fallout in size-fractionated aerosol. Nature,1986,324(6092):22-23. DOI:10.1038/324022a0.
Aoyama M, Hirose K, Suzuki Y et al. High level radioactive nuclides in Japan in May. Nature,1986,321(6073):819-820. DOI:10.1038/321819a0.
中华人民共和国卫生部. 中国环境放射性水平与卫生评价. 北京: 人民卫生出版社,1992.
Wang YF, Zhu YX, Pan HX et al. Environmental characteristics of an acid Qinghai Lake in Tengchong, Yunnan Province. J Lake Sci,2002,14(2):117-124. DOI:10.18307/2002.0204.[王云飞, 朱育新, 潘红玺等. 云南腾冲青海——酸性湖泊的环境特征. 湖泊科学,2002,14(2):117-124.]
Xiao XY, Shen JI, Haberle SG et al. Vegetation,fire,and climate history during the last 18500 cal a BP in south-western Yunnan Province, China. Journal of Quaternary Science,2015,30(8):859-869. DOI:10.1002/jqs.2824.
庞仁松. 长江口泥质区的现代沉积速率及其环境指示意义[学位论文]. 南京: 南京大学,2011.
Xu YH, Qiao JX, Hou XL et al. Determination of Plutonium isotopes(238Pu,239Pu,240Pu,241Pu)in environmental samples using radiochemical separation combined with radiometric and mass spectrometric measurements. Talanta,2014,119:590-595. DOI:10.1016/j.talanta.2013.11.061.
Chen X, Qiao QL, McGowan S et al. Determination of geochronology and sedimentation rates of shallow lakes in the middle Yangtze reaches using 210Pb,137Cs and spheroidal carbonaceous particles. CATENA,2019,174:546-556. DOI:10.1016/j.catena.2018.11.041.
Yang X, Pan SM, Xu YH et al. Pu isotope ratios as the geochronometer for sediments. Marine Science Bulletin,2013,32(2):227-234.[杨旭, 潘少明, 徐仪红等. Pu同位素比值在沉积物测年中的应用. 海洋通报,2013,32(2):227-234.]
Kelley JM, Bond LA, Beasley TM. Global distribution of Pu isotopes and 237Np. Science of the Total Environment,1999,237:483-500. DOI:10.1016/S0048-9697(99)00160-6.
Hodge V, Smith C, Whiting J. Radiocesium and Plutonium: Still together in“background” soils after more than thirty years. Chemosphere,1996,32(10):2067-2075. DOI:10.1016/0045-6535(96)00108-7.
Muramatsu Y, Rühm W, Yoshida S et al. Concentrations of 239Pu and 240Pu and their isotopic ratios determined by ICP-MS in soils collected from the Chernobyl 30-km zone. Environmental Science & Technology,2000,34(14):2913-2917. DOI:10.1021/es0008968.
Hirose K, Igarashi Y, Aoyama M. Analysis of the 50-year records of the atmospheric deposition of long-lived radionuclides in Japan. Applied Radiation and Isotopes,2008,66(11):1675-1678. DOI:10.1016/j.apradiso.2007.09.019.
De J, Yao TD, Thompson LG et al. Westerly drives long-distance transport of radionuclides from nuclear events to glaciers in the Third Pole. Journal of Environmental Radioactivity,2022,255:107016. DOI:10.1016/j.jenvrad.2022.107016.
廖海清. 放射性钚和铯在湖泊中的时空分布特性及近期沉积年代学应用[学位论文]. 贵阳: 中国科学院地球化学研究所,2008.
Lelieveld J, Kunkel D, Lawrence MG. Global risk of radioactive fallout after major nuclear reactor accidents. Atmospheric Chemistry and Physics,2012,12(9):4245-4258. DOI:10.5194/acp-12-4245-2012.