淮河流域沱湖沉积物重金属污染评价与来源分析*
doi: 10.18307/2025.0326
李致春1 ， 王运好1 ， 陈松1 ， 马杰3 ， 王国祥2 ， 许晓光2 ， 黄鹤勇2 ， 朱义坤4
1. 宿州学院国家煤矿水害防治工程技术研究中心，宿州 234000
2. 南京师范大学环境学院，南京 210023
3. 生态环境部南京环境科学研究所，南京 210042
4. 安徽省勘查技术院，合肥 230031
基金项目: 国家自然科学基金项目（42107280） ； 安徽省教育厅高校自然科学基金重大项目（2022AH040211） ； 安徽省高校中青年教师培养行动项目（DTR2024048） ； 安徽省公益性地质调查项目（2022-g-1-4） ； 宿州学院博士后科研启动基金项目（2021bsh003） ； 宿州学院科研发展基金项目（2021fzjj31）联合资助
Pollution assessment and source analysis of heavy metals in sediment of Lake Tuohu in Huaihe River Basin *
Li Zhichun1 ， Wang Yunhao1 ， Chen Song1 ， Ma Jie3 ， Wang Guoxiang2 ， Xu Xiaoguang2 ， Huang Heyong2 ， Zhu Yikun4
1. National Coal Mine Hazard Prevention Engineering Technology Research Center, Suzhou University, Suzhou 234000 , P.R.China
2. School of Environment, Nanjing Normal University, Nanjing 210023 , P.R.China
3. Nanjing Institute of Environmental Sciences, Ministry of Ecology and Environment, Nanjing 210042 , P.R.China
4. Geological Exploration Technology Institute of Anhui Province, Hefei 230031 , P.R.China
摘要
本研究以淮河流域沱湖为研究对象，系统采集全湖65个表层沉积物样品，测定样品中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Fe和Al含量。通过反距离权重法揭示沱湖表层沉积物重金属空间分布特征，利用地累积指数法（Igeo）、潜在生态风险指数法评价表层沉积物中重金属污染与风险水平，运用主成分分析、相关性分析、绝对主成分-多元线性回归分析（APCS-MLR）、正定矩阵因子分析（PMF）等多元统计分析手段解析沉积物中重金属污染来源。结果表明：沱湖沉积物样品中V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的含量范围分别为60.97~106.68、68.09~104.52、738.77~1445.53、10.48~16.35、28.17~45.89、19.44~33.48、47.15~84.29、11.79~28.24、0.14~0.36和22.59~45.58 mg/kg，东部湖湾水域是全湖沉积物10种重金属累积高值区域；根据Igeo结果，整体来看，Pb、Zn、Mn、Ni、As、Cd在一定程度上受到人为输入来源的影响，沉积物Cd的污染程度明显高于其他重金属。Cd的单元素潜在生态风险指数范围为40.7~103.7，潜在生态风险程度为中度至重度风险等级，其余重金属为轻微风险等级，10种重金属综合潜在生态风险水平处于轻微风险等级，位于西部湖湾和南部湖区近岸带小部分水域沉积物重金属的综合潜在生态风险水平处于中度风险等级。PMF模型更适用于本研究沉积物重金属污染溯源，估算出自然-水产养殖混合源、农业-交通混合源、工业源的贡献率分别为40.5%、34.5%、25.0%。本研究为淮河流域湖泊重金属污染防治工作提供了数据支撑和科学依据。
Abstract
This study took Lake Tuohu in Huaihe River Basin as the research object. In this study, 65 surface sediment samples in Lake Tuohu from Huaihe River Basin were collected systematically, with 11 heavy metals (V, Cr, Mn, Co, Ni, Cu, Zn, As, Cd, Pb, Fe) and Al measured. The spatial distribution of heavy metals in surface sediment of Lake Tuohu was interpolated based on point-scale measurements using the inverse distance weight method. The geo-accumulation index (Igeo) and the potential ecological risk index were used to evaluate the pollution and risk levels of heavy metals. The sources of heavy metal pollution in sediments were analyzed using principal component analysis, correlation analysis, absolute factor score-multiple linear regression (APCS-MLR) model, positive matrix factorization (PMF) and other statistical methods. The results showed that the average contents of V, Cr, Mn, Ni, Cu, Zn, As, Cd and Pb in sediment samples of Lake Tuohu were 60.97-106.68, 68.09-104.52, 738.77-1445.53, 10.48-16.35, 28.17-45.89, 19.44-33.48, 47.15-84.29, 11.79-28.24, 0.14-0.36 and 22.59-45.58 mg/kg, respectively. The eastern lake bay showed the high enrichment of 10 heavy metals in lake sediments. Overall, Pb, Zn, Mn, Ni, As, and Cd were affected by anthropogenic input sources, and Cd pollution in sediment of Lake Tuohu was higher than other heavy metals, according to Igeo results. Single potential ecological risk index of Cd, ranging from 40.7 to 103.7, suggested a moderate to severe level for the potential ecological risk while other heavy metals presented the low risk levels in sediment. Overall, the average comprehensive potential ecological risk index of 10 heavy metals showed a slight risk level of heavy metals. Meanwhile, the comprehensive potential ecological risk level of heavy metals in sediments in the western lake bay and a small portion of southern lakeshore were moderate. Furthermore, the PMF model effectively provided auxiliary information on the contribution of heavy metal sources, making up for the deficiency of APCS-MLR model calculation. According to the results of PMF model, the relative contribution of the mixed source with natural and aquaculture, the mixed source with agricultural and traffic, and industrial source were 40.5%, 34.5% and 25.0%, respectively. This study can provide the data support and scientific basis for the prevention and control of heavy metal pollution in lakes of Huaihe River Basin.
湖泊在全球物质循环与气候调节中发挥着重要作用，是多种生物赖以生存的栖息地[1-2]。随着经济发展，工业生产、农药与化肥使用、矿产资源开发等人类活动所产生的废水通过地表径流和渗流进入湖泊，对其水环境造成了严重污染。在众多污染中，沉积物重金属污染是湖泊生态系统亟需解决的环境难题之一。重金属在湖泊沉积物中易累积、难降解，能够通过食物链对人体健康产生危害[3-4]。同时，沉积物中的重金属在水力条件、人为扰动等干扰下会释放至上覆水中，造成二次污染[5-6]。湖泊沉积物重金属来源较为复杂，不同来源和种类的重金属元素对沉积物的污染程度及生态风险贡献不一。因此，科学、合理地对湖泊沉积物重金属进行污染评价与来源分析是湖泊生态系统重金属污染治理与生态修复的重要基础。
近年来，我国学者重点关注了中大型浅水湖泊沉积物重金属污染问题，尤其对长江中下游流域大型湖泊沉积物重金属从含量特征、污染水平到来源解析进行了时空尺度系统研究。研究发现，Cu、Zn、Pb、Ni、Cr和Cd在沉积物中的总体污染程度为鄱阳湖＞洞庭湖＞巢湖[7]，2000—2020年太湖沉积物Cu、Zn、Ni、Pb和Cr污染程度总体呈下降的趋势[8]，中大型湖泊沉积物重金属污染来源受周边城市工业布局与产业结构影响较大[9-10]。这些研究为湖泊沉积物重金属污染评价与来源分析提供了较为成熟的技术方法体系。与长江中下游水系联系紧密的淮河流域分布着数十个小型湖泊（水域面积小于100 km2），这些小型湖泊是河南、安徽、江苏、山东四省许多三四线城市水系重要的交汇水域，经济社会发展功能多元，湖泊生态系统脆弱，易受人为扰动影响，重金属污染来源复杂，然而，目前尚需对这些小型湖泊全湖沉积物重金属污染进行系统、深入的研究。
沱湖地处安徽省五河县境内，水域面积常年在50 km2左右，是皖北最大的淡水湖之一，被安徽省人民政府批准为省级自然保护区，由沱河、北沱河、唐河、马拉沟等皖北河流汇集而形成。这些入湖河流途径皖北煤炭资源型城市中心，其水质受到沿途工业废水、农业面源污染、生活污水、养殖废水的影响，重金属输入途径复杂多元，沉积物重金属污染问题不容忽视。目前，针对沱湖沉积物部分区域的重金属污染已有一定研究[11]，主要揭示了典型区域表层沉积物重金属Cd、Cu、Pb、Cr的分布特征，而对全湖沉积物重金属含量分布特征、污染程度、来源解析系统研究的文献报道较少。因此，本研究在对沱湖沉积物重金属进行系统调查的基础上，通过空间分析反距离权重法探究表层沉积物重金属含量空间分布特征，运用地累积指数法和潜在生态危害指数法评价沉积物重金属污染水平，通过主成分分析（PCA）、相关性分析、绝对主成分-多元线性回归分析（APCS-MLR）模型、正定矩阵因子分析（PMF）模型等多元统计分析手段解析沉积物中重金属污染来源。研究结果可以提升国内外学者对淮河流域湖泊沉积物中重金属累积过程与影响机制的认知，进一步为湖泊水重金属污染治理与水环境质量保护提供数据支持与理论参考。
1 材料与方法
1.1 研究区域概况
沱湖（33°9′9″~33°16′59″N，117°44′51″~117°51′59″E）位于安徽省淮河中游左岸五河县城北部（图1），属淮河流域漴潼水系，是河迹洼地型湖泊，湖区水系沟通四通八达，北邻黄河故道，南经怀洪新河入洪泽湖，正常水深1~3 m，具有重要经济价值的特殊水产资源及野生动植物资源种类众多，流域内产业以渔业和农业为主[12-13]。沱湖流域属于暖温带半湿润季风气候区，流域面积2802 km2，年平均气温14.7℃，年平均降水量937.5 mm。由于沱湖水体污染，2015年和2018年发生了两次较大规模鱼蟹死亡的突发水环境事件[11]。
1.2 样品采集与处理
2022年11月，宿州学院和安徽省勘查技术院共同完成了沱湖沉积物调查工作。根据沱湖生态类型和空间地理特征，共布置65个采样点，使用彼得逊采泥器采集表层（0~10 cm）沉积物样品，装入干净的自封袋中，同时现场记录所采沉积物样品的地理坐标及周边环境状况（图1）。将沉积物样品运回实验室后，去除样品中水生动物残骸、水生植物根系和其他杂物后，进行冷冻干燥。干燥好的样品通过玛瑙研钵研磨，过200目筛（孔径约为74 μm）。将研磨过筛的沉积物样品送至自然资源部第三海洋研究所进行重金属含量测定，参照硝酸-氢氟酸体系法进行消解[14]，将消解处理好的样品定容至40 mL，充分摇匀，通过电感耦合等离子体质谱仪iCAPQ ICP-MS（thermo fisher scientific，美国）测定V、Cr、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb含量，利用电感耦合等离子体光谱仪iCAP 7200（thermo fisher scientific，美国）测定Fe、Al元素含量。在测试过程中，设置GBW07309（GSD-9）水系沉积物标准样品、空白对照组、平行对照组同步实验作为质控，各重金属元素平行对照组测定结果的相对标准偏差均小于5%。
图1沱湖地理位置及采样点分布
Fig.1Geographical location and sampling sites distribution of Lake Tuohu
1.3 分析方法
1.3.1 地累积指数
地累积指数（Igeo）于20世纪60年代由德国科学家Müller提出，该指数综合考虑人类扰动和自然因素对水体沉积物重金属的影响，因而常被现代学者用以评价湖泊沉积物中重金属的污染状态，其计算详细过程见文献[15-17]，本文选用安徽省江淮流域土壤背景值作为计算标准[17]，地累积指数的污染强度分级标准如表1所示。
表1Igeo污染程度分级标准
Tab.1 Classification standard of pollution degree for Igeo
1.3.2 生态风险指数法
潜在生态风险指数法由瑞典学者Hakanson[19]于1980年提出，该评价方法能够通过Eir（重金属元素i的潜在生态风险指数）和RI（多种重金属的综合潜在生态风险指数）反映沉积物中单项重金属的环境影响和多项重金属的综合生态风险[20-22]，其计算详细过程见文献[19-22]。根据前人研究，本研究中V、Mn、Cu、Pb、Zn、As、Ni、Cd、Cr、Co的毒性系数分别为2、1、5、5、1、10、5、30、2、5[23-24]，选用安徽省江淮流域土壤重金属背景值作为计算标准[17]，根据Eir和RI划分潜在生态风险等级（表2）。
表2单项及综合潜在生态风险指数等级划分标准
Tab.2 Classification standard of single and comprehensive potential ecological risk index
1.3.3 APCS-MLR模型
APCS-MLR模型被国内外学者广泛应用于大气、水和土壤污染源贡献率的估算，基本原理是以PCA为基础，将PCA分析得到的主因子（重金属来源）转化为绝对主因子（APCS），再与重金属含量进行多元线性回归（MLR）分析，计算各因子对沉积物重金属污染的贡献率，从统计学意义定量表征各来源对沉积物各重金属元素和整体累积的影响程度，其具体计算过程详见文献[25-26]。
1.3.4 PMF模型
PMF模型是美国国家环境保护局（EPA）推荐的计算污染源贡献率的主要模型之一，被国内外学者广泛使用，通过将沉积物重金属样品含量数据矩阵分解为因子（重金属来源）贡献矩阵和因子分布矩阵，利用最小二乘法迭代计算，使目标函数最小化，对重金属污染源进行识别并估算其贡献率，其计算操作步骤详见参考文献[27-28]和EPA PMF5.0操作手册。
1.3.5 反距离权重插值
反距离权重插值法（IDW）是基于Tobler定理提出的一种常用的空间分析插值方法，主要思想是假设预测点的属性值是邻域内已知点（采样点）的加权平均值，权重与预测位置和采样位置之间的距离呈反比，能够弥补常规测量方法无法对空间所有点位进行观测的缺点，通过此方法，能够采集反映环境空间分布的部分（或全部）特征样本点数据来计算所需样本点的值，进一步推测环境相关指标的空间分布特征[29-31]。因此，本研究将采用IDW分析沱湖沉积物重金属含量、污染程度、生态风险空间分布特征。
1.4 数据处理
本研究采用 Excel 2019 （Microsoft，美国）对沱湖沉积物重金属数据进行处理和描述性统计；基于ArcGIS 10.2 （Esri，美国）软件绘制采样分布位置图、重金属含量和污染程度空间分布图；运用 Origin 2023（Origin Lab，美国）软件绘制数据关系图；采用SPSS 26.0（IBM SPSS Statistics，美国）进行相关性分析、PCA和APCS-MLR分析，通过EPA PMF5.0完成PMF模型分析。
2 结果与讨论
2.1 沉积物重金属含量及空间分布
沱湖沉积物中元素含量统计如表3所示，对比安徽省江淮流域土壤背景值[17]，除了Co的平均含量低于背景值之外，沉积物样品中V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的平均含量分别是背景值的1.05、1.20、1.84、1.44、1.10、1.27、1.90、2.88和1.13倍。所有采样点的Mn、Ni、As、Cd含量均超过背景值，其余6种重金属采样点超过背景值的比例排序为：Cr＞Zn＞Cu=Pb＞V＞Co。从平均含量超背景值倍数与采样点含量超过背景值比例来看，As和Cd在湖区明显富集。10种重金属含量的变异系数范围为0.1~0.2，重金属含量整体变化幅度较小。与2018年前人调查研究（全湖设置8个采样点，测定Cr、Cu、Pb、Cd 4种元素）相比，Cr和Cu平均含量基本接近，Cd平均含量低于之前调查数据（（0.95±0.26）mg/kg），Pb平均含量高于之前调查数据（（23.03±5.60）mg/kg）[11]，两次调查均发现4种元素在马拉沟（采样点S34~S36）和黑鱼沟（S18~S19）入湖湖湾沉积物中含量较高。
表3沱湖沉积物中重金属含量的描述性统计
Tab.3 Descriptive statistics of heavy metal contents in sediment of Lake Tuohu
与周边长江中下游大型湖泊最新研究数据相比，沱湖沉积物Cr、Cu、Zn、Cd和Pb的平均含量低于太湖2010年[8]、2015年[32]、2018—2019年[33]、2020年[34]调查的平均含量，也低于巢湖2015—2017年3年平均含量[35]和2018年蓝藻暴发后的调查数据[36]，Ni的平均含量低于太湖2015年和2020年的调查数据[32，34]；同时，其变差系数小于太湖和巢湖[32，36]，说明重金属含量的空间异质性明显低于这两个大型湖泊；而As平均含量高于太湖和巢湖[33-34，36]，表明沱湖沉积物As的整体富集水平高于这两个湖泊。
沱湖沉积物重金属含量的空间分布状况见图2。V、Mn和Ni含量的空间分布特征相似，中部湖区（采样点S16~S53）明显高于南部湖区（采样点S1~S15）和北部湖区（采样点S54~S65），特别是中部湖区南阳集附近湖湾S51~S52采样点、紧邻西郭庄等数个村庄聚集区的东部黑鱼沟入湖湖湾和怀洪新河支流与马拉沟溪流交汇的西湖湾S34~S39采样点相对较高。南部湖区Cr和Co含量明显低于中部湖区和北部湖区，东部湖湾沉积物Cr和Co含量为全湖最高。Cu和Zn含量的空间分布相似，在中部湖区S44~S53采样点、东西湖湾及其连接水域、南端连接怀洪新河的近岸带水域沉积物中相对较高。As、Cd和Pb含量呈现北到南逐渐升高的趋势，连接入湖河流湖区在全湖相对较高，说明其累积水平受陆地输入影响较大。综上所述，东部湖湾S18~S19采样点是全湖沉积物重金属累积高值区域。
2.2 沱湖重金属污染程度及生态风险评价
2.2.1 地累积指数
沱湖沉积物重金属Igeo均值大小排序为：Cd ＞ As ＞ Mn＞ Ni ＞Cr ＞ Pb＞ Zn ＞ Cu ＞ V ＞ Co（图3），部分元素之间空间差异较为明显（图4）。V、Cr、Co、Cu的Igeo均小于0，4种元素污染程度空间分布特征相似，整体处于无污染状态。只有个别采样点中Pb和Zn的 Igeo在0~1之间，其余均小于0，Zn在S4、S49~S50采样点呈点状无污染到轻度污染分布，Pb在S10采样点为轻度污染状态。23个采样点中Ni的Igeo在0~1之间，中部湖区S41~S52采样点覆盖水域、东湖湾水域、西湖湾入河口至主湖区相连水域、北部湖区S4采样点近岸带水域、南部湖区S56采样点水域为无污染到轻度污染状态，其余点位均为无污染状态。57个采样点中Mn的Igeo在0~2之间，除了北部湖区S57、S59采样点和中部湖区S27采样点表现为无污染状态，整体处在无污染到轻度污染状态。56个采样点中As的Igeo在0~2之间，除了S49~S56采样点覆盖水域、北部湖区S61、S64采样点水域和中部湖区S41、S43、S44采样点水域显示为无污染状态，其余区域整体处在无污染到轻度污染状态。Cd除了在采样点S65的Igeo小于0，其余采样点的Igeo均处在0~2之间，大部分湖区均为无污染到轻度污染状态，但北部湖区近岸带水域和西湖湖湾部分近岸带水域表现为轻度污染状态。根据Igeo结果整体来看，沱湖沉积物中Pb、Zn、Mn、Ni、As、Cd的累积在一定程度上受到人为输入来源的影响，Cd的整体污染程度高于其他9种重金属。
2.2.2 潜在生态风险指数
沱湖沉积物10种重金属潜在生态风险指数的统计结果和空间分布特征分别见图5和图6。除了Cd，其余9种重金属的Eir均小于40，属于轻微风险等级（图5a），因此只显示Cd的空间分布情况。Cd的Eir范围为40.7~103.7，沱湖北部湖区采样点S1~S65、中部湖区采样点S24~S30和S41~S49以及南部湖区采样点S34、S39和S5~S17水域的潜在生态风险水平均为重度风险，其余湖区水域的潜在生态风险水平均为中度风险（图6a）。10种重金属RI的变化范围为 85.3~165.9（图5b），平均值为123.5，综合潜在生态风险整体上均处于轻微风险等级，但位于西部湖湾和南部湖区近岸带的小部分水域处于中度风险等级（图6b）。
图2沱湖沉积物重金属含量的空间分布特征
Fig.2Spatial distribution characteristics of heavy metal contents in sediment of Lake Tuohu
图3沱湖沉积物重金属Igeo统计结果
Fig.3Igeo statistic results of heavy metals in sediment of Lake Tuohu
2.3 重金属来源解析
2.3.1 PCA与APCS-MLR模型
为了有效识别自然来源影响，加入Fe、Al两种元素，对沉积物中12种元素含量执行PCA运算。结果显示，KMO值为0.886（大于0.5），显著性检验值小于0.05，满足PCA条件。本研究重金属元素提取了2个主成分PC1和PC2（特征值大于1），可解释累积总方差的83.42%，PC1的方差贡献率为63.93%，PC2的方差贡献率为19.49%，重金属在PC1和PC2的载荷分布见图7。
基于PCA结果，利用APCS-MLR模型对重金属来源贡献率进行解析，V、Cr、Co、Ni、Cu、Zn、As、Cd、Pb、Fe、Al实测值与预测值多元线性回归拟合的决定系数（R2）均大于0.6，只有Mn的R2略低，为0.487，求得的预测值与实测值比值接近1，表明分析结果的可信度较高，得到重金属来源贡献率分布（图8a、b）。源1对V、Cr、Co、Cu、Fe、Al含量的贡献率分别为50.69%、40.96%、51.56%、48.77%、57.34%、48.65%，PCA中这6种元素在PC1表现出较高的正载荷（大于0.8），且相关性显著（图9，P＜0.05），表明它们来源相似，Fe、Al为环境中大量存在的金属元素，对人为干扰不敏感[3]，污染评价显示V、Cr、Co、Cu在湖区富集程度较低（图3），可知沱湖沉积物V、Cr、Co、Cu累积主要受自然因素影响；源1对Zn、Mn、Ni的贡献率分别为53.30%、60.52%、54.28%，PCA中这3种元素在PC1表现出中等载荷（0.6~0.8之间），Igeo显示部分采样点为无污染到轻度污染水平（图3），在禁渔之前，沱湖是安徽省重要的水产品养殖基地之一[11]，水产养殖业是沱湖流域的特色产业，养殖池塘与沱湖水流联系紧密，Zn、Mn和Ni是水产养殖配方饲料中的主要微量元素[37]，水产养殖可能引起沉积物中Zn、Mn、Ni含量偏高，因此推测源1为自然-水产养殖混合源，APCS-MLR模型计算得到其对沱湖沉积物重金属的平均贡献率为43.5%。源2对As和Cd的贡献率分别为42.03%和54.06%，PCA中As和Cd在PC2具有较高的正载荷（大于0.8），湖区富集程度高（表1、图2h和图2i），As与Cd呈正相关（图9，P＜0.05），二者来源相似，As和Cd是化肥和农药含有的主要微量元素[7，34，38]，已有研究表明化肥和农药使用是淮河流域农田土壤和沱湖入湖河河流沱河沿岸土壤As和Cd富集程度较高的重要原因之一[39-41]。沱湖周边农田面积在95000 hm2以上，其土壤组分可以通过地表径流冲刷进入沱湖沉积物中，可知沱湖沉积物As和Cd富集受农业活动影响较大；源2对Pb的贡献率为32.76%，PCA中Pb在PC2上具有较高的正载荷（大于0.8），沱湖附近交通道路四通八达，河湖行船较多，Pb含量在几条主要高速公路和南部主要行船出入口附近湖区较高（图1和图2j），Pb是交通工具尾气排放的标志产物[33，42]，可知沱湖沉积物Pb累积受交通污染影响较大，因此推测源2为农业-交通混合源，APCS-MLR模型计算得到其对沱湖沉积物重金属的平均贡献率为19.3%。此外，由于 APCS-MLR模型是基于PCA提取的特征值大于1的PC1和PC2解析的重金属元素贡献率，未包含37.2%的未知源，通过主成分总方差解释可知，未知源代表了剩余方差贡献率为16.58%的成分，这部分未解析数据可能来自多个污染的混合源。
图4沱湖沉积物重金属污染程度的空间分布特征
Fig.4Spatial distribution characteristics of heavy metal pollution levels in sediment of Lake Tuohu
图5沱湖沉积物重金属潜在生态风险评价统计结果（虚线代表潜在生态风险等级分界线； （a）各重金属单项潜在生态风险指数；（b）10种重金属综合潜在生态风险指数）
Fig.5Statistical results of potential ecological risk assessment of heavy metals in sediment of Lake Tuohu (The dashed lines represent the boundary lines for dividing levels of potential ecological risks; (a) single potential ecological risk indexes of each heavy metal; (b) comprehensive potential ecological risk indexes of 10 heavy metals)
图6沱湖沉积物重金属潜在生态风险水平的空间分布特征 （（a）Cd单项潜在生态风险；（b）10种重金属综合潜在生态风险）
Fig.6Spatial distribution characteristics of potential ecological risk levels of heavy metals in sediment of Lake Tuohu ( (a) single potential ecological risk of Cd; (b) comprehensive potential ecological risk of 10 heavy metals)
2.3.2 PMF模型
利用 EPA PMF5.0对沱湖沉积物重金属污染进行来源解析，设定因子数为2~6，运行50次，R2的范围在0.694~0.995之间，所有沉积物样本的绝大部分残差在-3~3之间，表明PMF模型能够合理解析重金属污染来源。PMF识别了3种污染源（PM1、PMF2、PM3），计算出了每种污染来源的贡献率（图8c、d）。PM1对V、Mn、Co、Ni、Cu、Zn、Fe和Al的贡献率大于PM2和PM3，对应于APCS-MLR模型的源1，因此PMF中的因子1代表自然-水产养殖混合源输入，贡献率为40.5%；PM 2对As、Cd、Pb的贡献率大于PM1和PM3，对应于APCS-MLR模型的源2，代表农业-交通混合源，贡献率为34.5%，高于APCS-MLR模型的预测结果；PM3对Cr的贡献率高于PM1和PM2，同时对Co的贡献率也超过了30%，对Ni的贡献率接近30%（29.70%），部分采样点沉积物Ni的累积受人为输入的影响（表3和图3），Cr、Co、Ni含量呈正相关关系（图9），三者都与合金制造、涂颜料生产与使用等工业过程相关[42]。调查发现，入湖河流沱河和唐河流经埇桥区、宿州经济技术开发区、灵璧、泗县等县区，沿岸机械加工、家具制造企业分布较多，这些企业排放的这3种金属元素可以通过入湖河流进入沱湖，因此PM3代表工业来源，贡献率为25.0%。无论对10种重金属整体还是单个元素，两种模型计算得到的自然-水产养殖混合源和农业-交通混合源贡献占比大小排序均一致，主要差异在于APCS-MLR模型中的未知污染源贡献率和PMF模型中的工业源贡献率。APCS-MLR模型中未知污染源整体贡献率占比为37.2%，超过了农业-交通混合源；而PMF模型计算的污染贡献率为：自然-水产养殖混合源＞农业-交通混合源＞工业源，结合沱湖周边生态环境特征和人类活动实际状况，PMF模型计算的结果更为合理。因此，在沱湖沉积物重金属污染来源解析与贡献率评估方面，PMF模型能与APCS-MLR模型形成优势互补，与以往研究相似[44-46]。
图7沱湖沉积物重金属含量的PCA结果
Fig.7Principal component analysis of heavy metal contents in sediment from Lake Tuohu
图8基于APCS-MLR和PMF的各污染源对沉积物中重金属含量分布的贡献率 （（a）和（b）为对单个元素的贡献率；（c）和（d）为整体平均贡献率）
Fig.8Contribution rate of each pollution source to the distribution of heavy metal contents in sediment based on APCS-MLR and PMF ( (a) and (b) are contribution rates to single heavy metal from each pollution source; (c) and (d) are average contribution rates to total10 heavy metals from each pollution source)
图9沱湖沉积物中重金属含量的相关分析（*表示P＜0.05）
Fig.9Correlation analysis of heavy metal contents in sediment of Lake Tuohu (* indicates P＜0.05)
在淮河流域湖泊沉积物重金属来源解析研究中，洪泽湖沉积物重金属中农业面源和水产养殖贡献比率最大[47-48]，骆马湖沉积物重金属工业源和农业源的贡献率分别为46.74%和30.89%[49]，南四湖沉积物重金属中工业源、农业源、交通源三者贡献率之和超过60%[50]，霍邱县城东和城西湖沉积物中重金属农业来源和工业来源贡献率之和接近50%[51]，本研究沱湖沉积物重金属中自然-水产养殖混合源与农业-交通混合源贡献率总占比超过70%，可以看出人类活动对淮河流域湖泊沉积物重金属富集造成了重要影响。今后淮河流域湖泊重金属污染防治工作中，除了提升工业污染源防治水平，农业面源污染和水产养殖输入也应该作为重点防治对象。
3 结论
1）沱湖沉积物样品中除了Co的平均含量低于背景值之外，V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的平均含量均超过背景值。受周边人类活动和入湖河流输入的影响，与其他湖区相比，沱湖东部湖湾水域沉积物重金属累积程度整体较高。
2）基于Igeo结果，沱湖沉积物中V、Cr、Co、Cu处于无污染状态，Pb、Zn、Mn、Ni、As、Cd存在一定污染，污染等级基本为无污染到轻度污染，但部分区域As和Cd污染等级为轻度污染；除了Cd在全湖潜在风险程度为中度至重度等级，其余9种重金属属于轻微风险等级，10种重金属的综合潜在生态风险整体上均处于轻微风险水平，但位于西部湖湾和南部湖区近岸带小部分水域沉积物重金属的综合潜在生态风险水平处于中度风险等级。
3）沱湖沉积物重金属的主要来源为自然来源、水产养殖输入、农业面源污染和交通尾气排放，APCS-MLR模型计算得到的自然-水产养殖混合源、农业-交通混合源、未知污染源的平均贡献率分别为43.5%、19.3%、37.2%，PMF模型计算得到的自然-水产养殖混合源、农业-交通混合源、工业源的贡献率分别为40.5%、34.5%、25.0%。PMF模型更适用于本研究沉积物重金属污染溯源。
4）通过本研究与淮河流域其他湖泊沉积物重金属来源解析综合分析，可以看出淮河流域湖泊沉积物重金属富集与人类活动密切相关，淮河流域湖泊重金属污染防治工作除了要提升工业污染源防治水平，应重点关注农业面源污染和水产养殖输入。
图1沱湖地理位置及采样点分布
Fig.1Geographical location and sampling sites distribution of Lake Tuohu
图2沱湖沉积物重金属含量的空间分布特征
Fig.2Spatial distribution characteristics of heavy metal contents in sediment of Lake Tuohu
图3沱湖沉积物重金属Igeo统计结果
Fig.3Igeo statistic results of heavy metals in sediment of Lake Tuohu
图4沱湖沉积物重金属污染程度的空间分布特征
Fig.4Spatial distribution characteristics of heavy metal pollution levels in sediment of Lake Tuohu
图5沱湖沉积物重金属潜在生态风险评价统计结果（虚线代表潜在生态风险等级分界线； （a）各重金属单项潜在生态风险指数；（b）10种重金属综合潜在生态风险指数）
Fig.5Statistical results of potential ecological risk assessment of heavy metals in sediment of Lake Tuohu (The dashed lines represent the boundary lines for dividing levels of potential ecological risks; (a) single potential ecological risk indexes of each heavy metal; (b) comprehensive potential ecological risk indexes of 10 heavy metals)
图6沱湖沉积物重金属潜在生态风险水平的空间分布特征 （（a）Cd单项潜在生态风险；（b）10种重金属综合潜在生态风险）
Fig.6Spatial distribution characteristics of potential ecological risk levels of heavy metals in sediment of Lake Tuohu ( (a) single potential ecological risk of Cd; (b) comprehensive potential ecological risk of 10 heavy metals)
图7沱湖沉积物重金属含量的PCA结果
Fig.7Principal component analysis of heavy metal contents in sediment from Lake Tuohu
图8基于APCS-MLR和PMF的各污染源对沉积物中重金属含量分布的贡献率 （（a）和（b）为对单个元素的贡献率；（c）和（d）为整体平均贡献率）
Fig.8Contribution rate of each pollution source to the distribution of heavy metal contents in sediment based on APCS-MLR and PMF ( (a) and (b) are contribution rates to single heavy metal from each pollution source; (c) and (d) are average contribution rates to total10 heavy metals from each pollution source)
图9沱湖沉积物中重金属含量的相关分析（*表示P＜0.05）
Fig.9Correlation analysis of heavy metal contents in sediment of Lake Tuohu (* indicates P＜0.05)
表1Igeo污染程度分级标准
表2单项及综合潜在生态风险指数等级划分标准
表3沱湖沉积物中重金属含量的描述性统计
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