博斯腾湖湿地沉积物重金属污染特征及风险评价*
doi: 10.18307/2025.0324
王凯1 , 迪丽努尔·阿吉1,2 , 李平平1,2 , 胡丛巧1 , 彭清清1 , 康佳佳1
1. 新疆师范大学地理科学与旅游学院,乌鲁木齐 830054
2. 新疆干旱区湖泊环境与资源重点实验室,乌鲁木齐 830054
基金项目: 国家自然科学基金项目(42361006) 资助
Characterization and risk assessment of heavy metal pollution in wetland sediments of Lake Bosten *
Wang Kai1 , Dilinuer·Aji1,2 , Li Pingping1,2 , Hu Congqiao1 , Peng Qingqing1 , Kang Jiajia1
1. School of Geography and Tourism, Xinjiang Normal University, Urumqi 830054 , P.R.China
2. Key Laboratory of Lake Environment and Resources in Arid Area of Xinjiang, Urumqi 830054 , P.R.China
摘要
于2023年11月在新疆博斯腾湖湿地采集22个沉积物样品,测定As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn 8种重金属元素含量,采用地累积指数、富集因子、潜在生态风险指数、蒙特卡洛模拟和人体健康风险评价模型分别对沉积物重金属污染、潜在生态风险程度和人体健康风险进行评估。结果表明:(1)博斯腾湖湿地沉积物Zn、Cd、Cr、Pb和Hg含量平均值分别为新疆土壤背景值的1.01、3.58、1.32、1.94和1.53倍。(2)地累积指数与富集因子评价结果均表明,沉积物重金属污染程度大小顺序依次为:Cd>Pb>Hg>Cr>Zn>Cu>Ni>As。(3)重金属元素单项生态风险指数平均值大小顺序依次为:Cd>Hg>Pb>Cu>Ni>Cr>As>Zn;综合生态风险指数平均值为184.07,处于中等生态风险态势。(4)研究区域的沉积物中重金属污染会对不同人群的健康造成危害,存在非致癌风险和不可接受的致癌风险。成年男性、成年女性和儿童面临的非致癌风险概率分别为21.24%、23.50%和36.27%,Cr和Cd为主要的非致癌风险物质;成年男性、成年女性和儿童遭受不可接受的癌症暴露风险的概率分别为2.76%、7.74%和10.50%,其主要的致癌风险物质为As和Cr。
Abstract
In November 2023, 22 sediment samples were collected from the wetland of Lake Bosten in Xinjiang, and the contents of 8 heavy metals, including As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn, were determined. Geo-accumulation index, enrichment factor, potential ecological risk index, Monte Carlo simulation, and human health risk assessment model were used to assess the pollution, potential ecological risk, and the human health risk of the heavy metals in the sediments. The results showed that: (1) The average contents of Zn, Cd, Cr, Pb, and Hg in the wetland sediments of Lake Bosten were 1.01, 3.58, 1.32, 1.94, and 1.53 times higher than the background values of Xinjiang soil, respectively. (2) Both geo-accumulation index and enrichment factor evaluations showed that the pollution degree of heavy metals in sediments was ranked as: Cd > Pb > Hg > Cr > Zn > Cu > Ni > As. (3) The average value of the single ecological risk index of heavy metal elements was ranked as: Cd > Hg > Pb > Cu > Ni > Cr > As > Zn. The average value of the comprehensive ecological risk index was 184.07, which was in a medium ecological risk situation. (4) Heavy metal pollution in sediments of this research area will cause health risks to different populations, including non-carcinogenic risks and unacceptable carcinogenic risks. The probabilities of non-carcinogenic risks for adult men, adult women, and children were 21.24%, 23.50% and 36.27%, respectively, with Cr and Cd being the main non-carcinogenic risk substances. The probabilities of unacceptable cancer exposure risks for adult men, women, and children were 2.76%, 7.74% and 10.50%, respectively, with As and Cr as the main carcinogenic risk substances.
湿地作为地球三大生态系统之一[1],在维持生态平衡、控制土壤侵蚀、净化污染物等方面具有重要作用[2]。但随着经济的快速发展,人类活动已经引发了湿地面积缩减、湖滨湿地污染等问题[3],人为排放的污染物会输入并累积在湿地的水、沉积物、土壤等环境介质中[4-6]。重金属具有毒性强、生物半衰期长的特点[7],对湿地生态系统和人类健康构成了危害[8]。因此,湿地重金属污染问题已成科学界的热点问题之一[9-10]
已有研究采用内梅罗污染指数(NL)、地累积指数(Igeo)、污染负荷指数(PLI)等方法调查了沉积物重金属污染[11-14]。为探讨重金属污染是否存在人为源的富集,本文选取富集因子(EF)[15]Igeo对沉积物重金属进行定量分析。此外,瑞典学者Hakanson提出的潜在生态风险指数法(RI)和美国环境保护署(USEPA)推荐的人体健康风险评价模型是有效定量生态风险和人体健康风险的方法[16-17]。值得注意的是,USEPA推荐的人体健康风险评价模型常用于土壤重金属污染的健康风险评价,其能确定重金属各种途径(手口摄入、皮肤接触、吸入等)对人体健康的潜在风险[18-20],但目前沉积物的重金属健康风险评价体系和模型并不完善,因此国内外学者在研究沉积物重金属健康风险评价的过程中依然沿用该模型[21-23]。同时,RI法和USEPA推荐的人体健康风险评价模型也存在局限性,RI法无法反映污染物的生物积累效应,而USEPA推荐的评价模型主要考虑重金属的浓度和暴露参数,利用模型对重金属风险进行确定性评价[24-25],然而年龄、身体状况、性别和代谢参数等方面存在个体差异,不同个体在不同风险下的暴露频率和暴露面积等不同,容易导致确定性风险评估结果偏离实际风险[26-27]。本研究选取蒙特卡洛模拟作为概率评价方法,该方法建立在实测数据的基础上,通过概率分布得到大量模拟数据,这可以在更大程度上降低风险评估过程中的不确定性,使健康风险评估结果更加准确,同时其还为RI提供了风险元素的积累贡献率[28-29]
博斯腾湖作为开都河的尾闾,河流作为“汇”景观,将污染物从上游带至下游,而博斯腾湖湿地属湖滨湿地,位于湖泊和人类活动的交接地带,河流等“汇”景观和人类活动引入的重金属在湿地沉积物中富集,其重金属元素除被动植物吸收外,还会向周围水环境扩散,增加湿地生态系统的环境压力,从而增加湿地重金属污染风险[30-31]。随着博斯腾湖湿地边缘农田向湿地内部扩张,南部湿地(博斯腾湖小湖区)居民捕鱼活动增加,使人类与湿地沉积物接触更为频繁,重金属污染会对人体健康构成威胁。目前对博斯腾湖流域重金属的研究主要聚焦于湿地周边耕地、湖区沉积物和水体[32-34],而关于湿地沉积物重金属对人体健康危害的研究鲜有报道。因此本文以博斯腾湖湿地沉积物为研究对象,分析沉积物重金属(As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn)的含量特征,结合多种方法对干旱区湖滨湿地沉积物重金属的污染特征、潜在生态危害和健康风险进行概率评估,以期为该区域生态风险的精准管控和人群健康保障提供科学指导和理论依据。
1 材料与方法
1.1 研究区概况
博斯腾湖(41°45′~42°15′N,86°26′~87°40′E)位于新疆焉耆盆地东南面博湖县境内,地处天山山脉的山麓地带,地势自北向南逐渐降低。博斯腾湖流域主导产业为渔业和农业,农作物总播种面积为4846 km2。博斯腾湖湿地大致以开都河为界分为南、北两部分,北部湿地为芦苇区,南部湿地为博斯腾湖小湖区,地面支沟、河汊、小湖群相串通[35]。孔雀河作为博斯腾湖尾闾河,从博斯腾湖小湖区湿地流出,转而向南流,逐渐进入荒漠,河道最终干涸。吐和高速、乌若高速和G314国道环绕湿地周围,交通便利。博斯腾湖湿地是珍稀鸟类、鱼类、昆虫和其他动物繁殖的良好栖息地[36],不仅扮演着重要的生态调节角色,同时还关系该区域社会和经济环境的可持续发展。
1.2 样品采集与测定
2023年11月,使用1/16彼得森抓斗采泥器(ETC200)在博斯腾湖湿地的22个样点(图1)采集表层(0~10 cm)沉积物样品。由于湿地主要植被为芦苇,其具有密度大、根系丰富且埋藏深的特点,故所选样点为无植被覆盖的饱和水浸润下的水域,所有采样点均经过GPS定位,沉积物样品特征见附表Ⅰ。采集到的沉积物样品剔除杂质后放入无菌、空气密封的聚丙烯袋中,然后低温保存送至实验室。
样品经冷冻干燥后分别过孔径为2.0和0.15 mm的筛网备用,利用四酸法(HCl-HNO3-HF-HClO4)对样品进行消解。As、Cu、Zn、Pb、Cd、Ni、Cr含量使用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定,Hg含量用Hydra-c型全自动测汞仪测定[37]。As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的检出限分别为0.01、0.01、4、1、0.002、3、2和1 mg/kg。实验中所用的器皿均经2 mol/L的HNO3浸泡24 h并清洗后使用,实验所用试剂为超纯水,标准物质为CBW07453(GSS-24),与沉积物样品同时进行实验。Cd的实验空白测定值为0.0397 μg/L,其余指标的测定值均低于检出限,样品检测相对偏差均低于5%,加标回收率在92%~108%之间,这表明检测结果可靠。沉积物消解过程为:准确称取0.5 g己过筛的沉积物样品于坩埚中,用0.5 mL超纯水润湿样品,依次加入HCl、HNO3、HF和HClO4在石墨加热板上加热消解。加酸完成后若坩埚内消解物还存在杂质,则加入HNO3继续消解直至坩埚内消解物杂质去除。之后在150℃下加热赶酸,待样品蒸至近干时加入0.5 mL超纯水,反复两次;当样品再次蒸至近干时,取下冷却后将消解物移至50 mL容量瓶定容,过滤后待测。
1博斯腾湖湿地位置及采样点分布
Fig.1Location of Lake Bosten wetland and distribution of sample sites
1.3 健康风险评价模型
采用USEPA推荐的人体健康风险模型对博斯腾湖湿地活动的成年人(男性、女性)和儿童进行非致癌和致癌健康风险评价[17],考虑到湿地沉积物通过呼吸吸入的可能性极低,因此本研究仅对手口摄入和皮肤接触两种方式进行评估,计算公式为:
CDDing =Ck×IRing ×ED×EF×CFBW×AT
(1)
CDDdem=Ck×SA×AF×ABS×ED×EF×CFBW×AT
(2)
式中,CDDingCDDderm分别为手口摄入和皮肤接触途径的日均暴露量(mg/(kg·d)),Ck为元素k的实测浓度(mg/kg),IRing为手口摄入率,EF为暴露频率,ED为暴露持续时间,BW为暴露个体的体重,AT为平均暴露时间,AF为皮肤黏附因子,SA为皮肤暴露表面积,ABS为皮肤吸收因子,CF为单位转换因子。涉及蒙特卡洛模拟的暴露参数等信息见附表Ⅱ。
博斯腾湖湿地沉积物中重金属对不同人群的非致癌风险计算公式为:
HI=HQij=CDDijRfDij
(3)
式中,HI为非致癌总风险,HQijRfDij分别为重金属ij暴露途径下的非致癌风险值和参考剂量值。
博斯腾湖湿地沉积物中重金属对不同人群的致癌风险计算公式为:
TCR=CRij=CDDij×SFij
(4)
式中,TCR为总致癌风险,CRijSFij分别为重金属ij暴露途径下的致癌风险值和致癌斜率因子值。若HI值(或HQ值)>1,则表示沉积物中的重金属可能对人体造成非致癌风险;若HI值(或HQ值)≤1,则表示沉积物中的重金属对人体几乎不构成非致癌风险。若TCR值(或CRij)<1×10-6,则表示沉积物中的重金属对人体几乎不构成致癌风险;若1×10-6≤TCR值(或CRij)≤1×10-4,则表示存在可接受的致癌风险;若TCR值(或CRij)>1×10-4,则表示存在不可接受高致癌风险。重金属的非致癌参数和致癌斜率因子见表1
1.4 蒙特卡洛模型构建
考虑到重金属污染评价方法的毒性响应系数、背景值和风险暴露等确定性参数导致评价结果的高估或低估,本研究引入蒙特卡洛模拟进行重金属污染和风险评价,并对其进行模拟预测。评估步骤为:1)构建概率密度分布函数;2)确定各重金属分布类型;3)运行模型,进行大量随机抽样;4)对模拟结果进行统计分析。模拟运行中设置随机模拟迭代次数为10000且有95%CI。
1健康风险评估的重金属参考剂量 (RfD)和斜率因子(SF)[38]
Tab.1 Reference dose (RfD) and slope factor (SF) of heavy metals used for health risk assessment
1.5 数据处理与分析
使用Microsoft Excel 2019进行数据处理,使用Oracle Crystal Ball进行蒙特卡洛模拟,利用 ArcGIS 10.8绘制克里金插值预测图和研究区概况图,其余所有图均在Origin 2021中绘制完成。
2 结果与讨论
2.1 沉积物重金属含量特征
通过Anderson-Darling检验,得到As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn元素的最佳拟合分布:As和Hg呈对数正态分布,Cd呈逻辑分布,Cr、Cu、Zn呈负二项分布,Ni和Pb呈二项分布(表2)。
博斯腾湖湿地沉积物样本中8种重金属的含量测定结果显示:As的浓度范围跨度最大,其最大值和最小值相差11倍。8种重金属在沉积物中的平均含量顺序为:Zn>Cr>Pb>Cu>Ni>As>Cd>Hg。对比新疆土壤元素背景值,所有采样点的重金属As含量均小于新疆土壤元素背景值,而Cd和Pb含量均大于新疆土壤元素背景值,其均值分别为背景值的3.58和1.93倍;Zn、Cr和Hg含量的均值分别为背景值的1.01、1.32和1.53倍;Ni和Cu的均值低于新疆土壤元素背景值。与中国水系沉积物背景值相比,Cd、Cr、Cu、Pb、Zn含量的均值分别为水系沉积物背景值的3.31、1.20、1.28、1.64和1.04倍,Cd的超标率达100%,As、Hg、Ni和Zn的相对含量较低。沉积物重金属Zn、Pb和Ni属中等变异(15%<Cv<35%),而重金属As、Cd、Cr、Cu和Hg属高度变异(Cv>36%),说明重金属As、Cd、Cr、Cu和Hg含量的空间分布不均匀,存在点源污染的可能,有外源物质进入。
2博斯腾湖湿地沉积物重金属含量特征
Tab.2 Characterization of heavy metal content in wetland sediments of Lake Bosten
2.2 沉积物重金属污染评价
2.2.1 地累积指数
博斯腾湖湿地沉积物各重金属元素Igeo平均值为:Cd(1.02)>Pb(0.32)>Hg(-0.17)>Cr(-0.29)>Zn(-0.63)>Cu(-0.86)>Ni(-0.91)>As(-3.60),其中Cd和Pb分别属于中度和轻度污染,Hg、Cr、Zn、Cu、Ni、As属于无污染(图2a)。蒙特卡洛模拟的沉积物重金属Igeo预测平均值为:Cd(1.03)>Pb(0.36)>Hg(-0.16)>Cr(-0.28)>Zn(-0.63)>Cu(-0.86)>Ni(-0.87)>As(-3.57)。概率评价结果(图2b)显示,Zn、As、Cr、Cu、Ni、Hg以无污染为主,Cd、Pb以轻度污染为主,这与Igeo的评价结果基本一致。
2地累积指数评价结果(a)和蒙特卡洛模拟的累积概率分析(b)
Fig.2Evaluation of the Igeo (a) and the cumulative probability results of Monte Carlo simulation (b)
2.2.2 富集因子
对博斯腾湖湿地沉积物各重金属元素进行富集因子评价,结果(图3a)显示,EF平均值为:Cd(3.28)>Pb(1.94)>Hg(1.55)>Cr(1.32)>Zn(1.01)>Cu(0.96)>Ni(0.83)>As(0.15)。Cd属于中度污染,Pb、Hg、Cr和Zn均属于轻微污染,Cu、Ni和As属于无污染。蒙特卡洛模拟的沉积物重金属EF预测平均值为:Cd(3.26)>Pb(1.94)>Hg(1.57)>Cr(1.33)>Zn(1.01)>Cu(0.96)>Ni(0.83)>As(0.15)。概率评价结果(图3b)显示,Zn、As、Cu和Ni以无污染为主,Cd以中度污染为主,Cr、Pb、Hg以轻微污染为主。 As的EF值为0.15,这是由于As污染主要来源于矿石开采[41],而博斯腾湖流域主导产业为农业和渔业,因此As的外部来源较少,受人类活动富集影响小。
3富集因子评价结果(a)及蒙特卡洛模拟的累积概率分析(b)
Fig.3Evaluation results of EF (a) and cumulative probability analysis of Monte Carlo simulation (b)
通过Igeo和富集因子结合模拟评价,对湿地沉积物重金属污染水平进行评估发现,该区域主要污染元素为Cd和Pb。研究表明,Cd是农业活动的指示性元素,过量和不当施用化肥和杀虫剂会导致Cd的长期积累[42],由于研究区周围分布着广阔的以种植辣椒为主的农田,同时,近年来农业生产规模不断扩大,土地不断被开发成耕地,导致该区域Cd元素含量较高。环境中Pb的累积可能是车辆活动和化石能源燃烧造成的[43]。博斯腾湖湿地冬季寒冷,供暖以燃煤为主;同时,湿地周边交通便利,汽车活动频繁,均可能导致Pb含量较高。
Igeo与富集因子评价结果基本一致(计算过程及评价标准详见附录和附表Ⅲ),但存在细微差异,这主要是因为富集因子评价将目标重金属的浓度与一个参考元素的浓度进行比较[44],消除了沉积物颗粒大小差异的影响,而Igeo并未进行粒度效应矫正。两种评价结果相结合,相互验证,可以得到更全面的污染图景,提高评估的准确性。
2.3 沉积物重金属潜在生态风险评价
各重金属Eir的平均值为:Cd(98.31)>Hg(61.93)>Pb(9.70)>Cu(4.80)>Ni(4.16)>Cr(2.64)>As(1.52)>Zn(1.01),其中Cd表现出较强的生态风险,且存在极强生态风险的可能,Hg表现为中等生态风险,存在较强生态风险的可能;Zn、As、Cr、Cu、Pb和Ni在所有样点都处于轻微生态风险水平(图4a)。RI的平均值为184.07,属中等生态风险等级。蒙特卡洛模拟的生态风险系数结果表明:Cd(98.12)>Hg(61.68)>Pb(9.69)>Cu(4.82)>Ni(4.16)>Cr(2.63)>As(1.52)>Zn(1.02)。概率评价结果(图4b)显示,Cu、Ni、Cr、Zn、Pb和Hg均属于轻微风险,Hg以中等风险为主,Cd表现出较强的生态风险。综合潜在生态风险以中等生态风险为主,中等生态风险的概率为73.99%。
4综合潜在风险评价结果(a)及蒙特卡洛模拟的累积概率分析(b)
Fig.4Synthesis results of the potential risks evaluation (a) and the cumulative probability analysis of Monte Carlo simulation (b)
博斯腾湖湿地沉积物中重金属整体以中等风险为主,轻微风险区仅在北部边缘位置有小范围分布,(图5a)。为了解各重金属在生态风险中的贡献度,对其进行敏感度分析。敏感性值>0,表示该元素与贡献度呈正相关,其值越大,贡献率越大;敏感性值<0,则表示与贡献度呈负相关,其绝对值越大,贡献率越大[45]。Cd和Hg是博斯腾湖湿地沉积物重金属风险的主要贡献元素(图5b),这与其他学者在艾比湖[46]、白洋淀[47]和长江中游近岸[48]的研究结果一致,这是由于潜在生态风险考虑了各重金属元素的毒性系数,而Cd和Hg的毒性系数相对于其他元素较高,因此其生态风险贡献率大。对于博斯腾湖湿地生态建设,应该重点关注南部湿地中Cd和Hg等毒性系数较高的重金属元素。此外,南部湿地的生态风险略微高于北部湿地,这是由于除受农业活动影响外,南部湿地位于博斯腾湖景区入口附近,因而还受到交通等因素的叠加影响。
蒙特卡洛模拟与综合评价潜在生态风险结合,不仅提高了结果的可靠性,还弥补了综合潜在生态风险在定量分析元素贡献度方面的不足,有利于更准确地确定主要危害元素,从而进行针对性地治理。
2.4 人体健康风险评价
2.4.1 致癌与非致癌健康风险评价
8种沉积物重金属对不同人群的健康风险累计概率曲线如图6所示,Zn、Cu、Pb和Hg对不同人群均不存在非致癌风险,Ni和As仅对儿童存在非致癌风险。Cd对成年男性、成年女性和儿童存在非致癌风险的概率均小于2%。Cr对成年男性和成年女性非致癌风险的均值未超过非致癌风险阈值(HQ值=1),不存在非致癌风险,但其对儿童存在非致癌风险,且造成非致癌风险的概率为28.51%。沉积物单个重金属对成年男性的HQ均值大小表现为:Cr>Ni>Pb>Cd>As>Cu>Hg>Zn,对成年女性的HQ均值大小表现为:Cr>Cd>Pb>Ni>As>Cu>Hg>Zn,对儿童的HQ均值大小表现为:Cr>Cd>Pb>As>Ni>Cu>Hg>Zn。尽管不同重金属对成年男性、成年女性和儿童的HQ值大小略有差异,但都表明Cr是博斯腾湖流域人群面临非致癌健康风险的主要元素。
5博斯腾湖湿地沉积物重金属综合潜在生态风险空间分布特征(a)及蒙特卡洛模拟的敏感性分析(b)
Fig.5Characterization of the spatial distribution of potential ecological risks of sediment heavy metal synthesis in Lake Bosten wetland (a) and sensitivity analysis of Monte Carlo simulation (b)
6各重金属和所有重金属的非致癌概率健康风险评估
Fig.6Non-carcinogenic probabilistic health risk assessment for each heavy metal and all heavy metals
湿地沉积物重金属对成年男性、成年女性和儿童的HI均值分别为0.747、0.802和1.40,其中对儿童的HI值>1,说明存在非致癌风险。21.24%、23.50%和36.27%的成年男性、成年女性和儿童的非致癌暴露风险值超过安全阀值。其中对不同人群的HI表现为:儿童>成年女性>成年男性,与前人研究结果一致[49]。儿童比成年更容易受到有毒物质的影响可能与他们的行为、生理特征和暴露时间有关[50]
致癌风险概率指数(图7)显示,4种重金属元素中Cd、As和Pb对不同人群的CR均值和95%值均未超过可接受致癌风险阀值(CR值<10-4)。Cr对成年男性、成年女性和儿童的CR均值分别为4.56×10-5、5.35×10-5和5.27×10-5,这说明该元素对不同人群会造成一定致癌风险,但均在可接受范围内。Cr对成年男性、成年女性和儿童造成不可接受致癌风险的概率分别为1.04%、3.48%和8.02%。各重金属对成年男性、成年女性和儿童的CR均值大小为:Cr>As>Cd>Pb。结果显示,Cr和As为该地致癌风险的主要元素,Cr同时还是非致癌风险的主要元素,但Igeo和富集因子均显示Cr和As污染和风险指数较低,这主要与人体健康风险评价模型中致癌因子SF数值较大和参考计量较小有关[51],而Igeo等只考虑了实测浓度、背景值及参比元素的关系。人暴露在As和Cr含量高的地方易患皮肤癌、肾癌等[2652],因此博斯腾湖湿地要加强重金属元素As和Cr的防控。
湿地沉积物重金属对成年男性、成年女性和儿童的TCR均值显示,重金属对不同人群的总致癌风险在可接受范围内。此外,2.76%、7.74%和10.50%的成年男性、成年女性和儿童的非致癌暴露风险值超过可接受安全阀值(TCR值>10-4),存在不可接受致癌风险。其中,儿童的致癌风险的概率最高,这与非致癌风险评价结果一致,这可能是由于成年的体重大于儿童,对于有毒物质的抵抗能力更强。
需要指出的是,本研究采用USEPA推荐的健康风险评价模型对博斯腾湖湿地沉积物健康风险进行评价,所引用的参数均为通用参数,可能与研究区的具体情况并不完全一致,存在一定局限性。另外,通过手口摄入和皮肤接触等途径的健康风险评价除与性别和年龄有关,还与人的生活习惯和职业类型有关[53],而研究区存在暴露风险的人群以游客以及当地居民中的农耕者和放牧者为主,这需要更加复杂的暴露评价方法来获取污染物的平均暴露计量。因此对于博斯腾湖湿地沉积物重金属的健康风险评价还处于初步研究阶段,还需要在今后的工作中进一步探讨和完善。
7各重金属和所有重金属致癌概率健康风险评估
Fig.7Carcinogenic probabilistic health risk assessment for each heavy metal and all heavy metals
2.4.2 参数敏感性分析
蒙特卡洛模拟是基于多个参数概率分布的评价方法,其可以进行敏感度分析,了解不确定参数对评估结果的影响,评价模型参数的敏感性分析见图8。在不同人群非致癌健康风险评价中,除Cr外,其他元素的贡献率均小于10%,表明其他元素对于人体非致癌风险的影响几乎可以忽略,Cr对成年男性、成年女性和儿童的敏感度值分别为31.75%、32.52%和26.18%。在非致癌风险评价中暴露因子AF对成年男性、成年女性和儿童对评价结果的贡献率最高。BW与不同人群的非致癌风险均呈负相关。相较于成人,BW对儿童存在较高的敏感性,表明体重越大,越不容易受到有毒物质的侵害,这与上述健康风险评价结果一致。
8成年男性、成年女性、儿童重金属非致癌健康风险(a、b、c)和致癌健康风险(d、e、f)的敏感性分析(AF、BW、EF和SA分别为皮肤黏附因子、暴露个体的体重、暴露频率和皮肤暴露表面积)
Fig.8Sensitivity analysis of non-carcinogenic health risks (a, b, c) and carcinogenic health risks (d, e, f) of heavy metals in adult men, adult women and children
相较于非致癌风险,单个重金属元素中As和Cr对不同人群致癌风险的敏感性显著升高,其余各重金属的敏感性依然维持较低水平。As和Cd对成年男性、成年女性和儿童的敏感性值分别为18.55%~79.15%、18.41%~79.37%和12.09%~58.04%。暴露参数EF对不同人群致癌风险的解释率相对较高,且与致癌风险呈正相关,表明不同人群应减少与已被污染的沉积物接触的频率,或在接触后尽快用洁净的水清洗。BW对儿童致癌风险的敏感性显著高于成人,说明致癌风险对体积较小的儿童影响较大。成年男性和儿童致癌风险值敏感性水平的总体趋势为:Cr>BW>EF>As>AF>SA>Cd>Pb,成年女性的致癌风险值敏感性水平的总体趋势为:Cr>EF>BW>As>AF>SA>Cd>Pb。
由上可知,暴露参数AF和BW对致癌和非致癌风险影响显著,SA对非致癌风险影响较大,但对致癌风险影响相对较小,而EF对非致癌风险影响较小,对致癌风险影响较大。Cr的非致癌风险和致癌风险的贡献率均较大,As仅对致癌风险的影响较大,且对儿童的影响要大于成人,这与潜在生态风险的敏感性分析存在显著差异(图5b)。这是由于潜在生态风险考虑了浓度和毒性系数,Cd的实测浓度大,而Hg的毒性系数是8种重金属元素中最大的,因此其在生态风险的敏感性分析中贡献最大;而人体健康风险评价结果更多考虑的是重金属元素对人体的影响,As和Cr虽然浓度较低,但是其作为强致癌因子,能在较小的计量下对人体造成较大的伤害[54],因此其在人体健康风险评价中贡献率较大。
3 结论
1)博斯腾湖沉积物中Zn、Cd、Cr、Pb和Hg含量平均值均高于新疆土壤元素背景值,As、Cu和Ni含量低于土壤背景值。
2)各重金属元素Igeo平均值大小顺序依次为:Cd>Pb>Hg>Cr>Zn>Cu>Ni>As,其中Cd和Pb分别属于中度和轻度污染,Hg、Cr、Zn、Cu、Ni、As属于无污染。富集因子平均值为:Cd>Pb>Hg>Cr>Zn>Cu>Ni>As,其中Cd属于中度污染,Pb、Hg、Cr和Zn均属于轻微污染,Cu、Ni和As属于无污染。
3)潜在生态风险分析结果表明,各重金属Eir的平均值为:Cd>Hg>Pb>Cu>Ni>Cr>As>Zn,呈中等生态风险,研究区主要生态危害元素为Cd和Hg。
4)健康风险评估表明,研究区沉积物重金属对成年男性、成年女性和儿童均存在非致癌健康风险和致癌健康风险。儿童的HI平均值分别为成年男性和成年女性的1.87和1.75倍。儿童受到不可接受的致癌风险的概率最高,达10.50%,需加强儿童安全的管理。
4 附录
附录及附表Ⅰ~Ⅲ见电子版(DOI:10.18307/2025.0324)。
1博斯腾湖湿地位置及采样点分布
Fig.1Location of Lake Bosten wetland and distribution of sample sites
2地累积指数评价结果(a)和蒙特卡洛模拟的累积概率分析(b)
Fig.2Evaluation of the Igeo (a) and the cumulative probability results of Monte Carlo simulation (b)
3富集因子评价结果(a)及蒙特卡洛模拟的累积概率分析(b)
Fig.3Evaluation results of EF (a) and cumulative probability analysis of Monte Carlo simulation (b)
4综合潜在风险评价结果(a)及蒙特卡洛模拟的累积概率分析(b)
Fig.4Synthesis results of the potential risks evaluation (a) and the cumulative probability analysis of Monte Carlo simulation (b)
5博斯腾湖湿地沉积物重金属综合潜在生态风险空间分布特征(a)及蒙特卡洛模拟的敏感性分析(b)
Fig.5Characterization of the spatial distribution of potential ecological risks of sediment heavy metal synthesis in Lake Bosten wetland (a) and sensitivity analysis of Monte Carlo simulation (b)
6各重金属和所有重金属的非致癌概率健康风险评估
Fig.6Non-carcinogenic probabilistic health risk assessment for each heavy metal and all heavy metals
7各重金属和所有重金属致癌概率健康风险评估
Fig.7Carcinogenic probabilistic health risk assessment for each heavy metal and all heavy metals
8成年男性、成年女性、儿童重金属非致癌健康风险(a、b、c)和致癌健康风险(d、e、f)的敏感性分析(AF、BW、EF和SA分别为皮肤黏附因子、暴露个体的体重、暴露频率和皮肤暴露表面积)
Fig.8Sensitivity analysis of non-carcinogenic health risks (a, b, c) and carcinogenic health risks (d, e, f) of heavy metals in adult men, adult women and children
1健康风险评估的重金属参考剂量 (RfD)和斜率因子(SF)[38]
2博斯腾湖湿地沉积物重金属含量特征
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